[論文レビュー] Flow-induced nonequilibrium self-assembly in suspensions of stiff, apolar, active filaments

Ankita Pandey, P. B. Sunil Kumar+1 more|arXiv (Cornell University)|Aug 2, 2014

Pickering emulsions and particle stabilization参考文献 15被引用数 4

ひとこと要約

本研究は、流体力学的流れによって駆動される剛直で双極性でない活性フィラメントの懸濁液における非平衡自己集合メカニズムを明らかにした。伸長性フィラメントは横方向の吸引力によって弾道的移動と回転を伴う凝集体を形成するが、収縮性フィラメントは体積分率に依存する微細構造——アスターレ、凝集体、初期ゲル——を、拡散的で熱的でない運動によって発達させる。これは、平衡熱力学を超える階層的アクティブマター自己集合の一般的な経路を示している。

ABSTRACT

Active bodies in viscous fluids interact hydrodynamically through self-generated flows. Here we study spontaneous aggregation induced by hydrodynamic flow in a suspension of stiff, apolar, active filaments. Lateral hydrodynamic attractions in extensile filaments lead, independent of volume fraction, to anisotropic aggregates which translate and rotate ballistically. Lateral hydrodynamic repulsion in contractile filaments lead, with increasing volume fractions, to microstructured states of asters, clusters, and incipient gels where, in each case, filament motion is diffusive. Our results demonstrate that the interplay of active hydrodynamic flows and anisotropic excluded volume interactions provides a generic nonequilibrium mechanism for hierarchical self-assembly of active soft matter.

研究の動機と目的

• アクティブで双極性でないフィラメントからの流体力学的流れが、熱的揺らぎなしに非平衡自己集合を誘発する仕組みを理解すること。
• 異方的排除体積と流れの対称性（伸長性対収縮性）が集団的フィラメント動態をどのように決定するかを調査すること。
• 体積分率の関数として収縮性フィラメント懸濁液に現れる顕著な微細構造状態を同定すること。
• 集団的運動が外部力ではなく、内部のアクティブな流れにおける時間反転対称性の破れから生じることを示すこと。
• 連続体理論を超える短波長流体力学効果を捉える粒子レベルのモデルを提供すること。

提案手法

• 各剛直で双極性でないフィラメントを、力自由でトルク自由なストレスレット流れを生成するアクティブビーズの剛体鎖としてモデル化する。
• 各フィラメントの支配的で長距離にわたる流体力学的流れ場を、不可約ストレスレット近似で表現する。
• 近接領域の力学を解像するため、流体力学的相互作用と排除体積相互作用を明示的にシミュレートする。
• フィラメントの位置、配向、重心運動を追跡し、拡散および凝集体形成のキネティクスを定量する。
• 体積分率にわたる微細構造状態を分類するために、定常状態のk-mer分布P*(k)を計算する。
• 平均二乗変位を分析し、異なる領域における拡散的運動と弾道的ダイナミクスを区別する。

Figure 1: (Color online) Self-assembly of extensile filaments. (a) Flow field of two extensile filaments producing lateral attraction. (b) Lateral attraction drive rapid dimerization at early times. (c) Coagulation of $k$ -mers at intermediate times. (d) Aggregation of $k$ -mers into a single cluste

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 伸長性および収縮性アクティブフィラメントは流体力学的流れの下でどのように自己集合するのか。その異なるダイナミクスを駆動する要因は何か。
• RQ2 排除体積の異方性がフィラメント凝集体の安定化または不安定化に果たす役割は何か。
• RQ3 体積分率が収縮性懸濁液においてアスターレから凝集体、そして初期ゲルへと移行をどのように支配するか。
• RQ4 熱的ノイズが存在しないアクティブ系で、非熱的で拡散的運動が出現しうるか。その拡散定数は濃度にどのように依存するか。
• RQ5 なぜ伸長性フィラメントは安定した弾道的移動凝集体を形成するが、収縮性フィラメントは等方的でありながら微細構造を持つままであるのか。

主な発見

• 伸長性フィラメントは横方向の流体力学的吸引力により、自然に安定した回転する二量体を形成し、急速な二量体化とその後の大型な弾道的移動凝集体への凝集を引き起こす。
• 収縮性フィラメントは体積分率に依存する微細構造を示す：φ = 0.05–0.15でアスターレ、φ = 0.21–0.24で凝集体、φ = 0.34で初期ゲル状態であり、φ ≈ 0.3付近で急激な遷移が観察される。
• すべての微細構造状態において、フィラメント重心の平均二乗変位は時間に対して線形に増加し、非熱的で拡散的運動であることを確認する。その拡散定数Dは体積分率が増加するにつれて減少する。
• 拡散定数Dはストークス＝アインシュタイン関係に従わない。これは、熱的揺らぎではなくアクティブで非平衡的な力に起因するためである。
• 伸長性懸濁液では二段階の凝集体キネティクスが観察される：初期に急速な凝集体形成の後、ゆっくりとした合体による大型な動的凝集体への移行。
• 移動度行列にオンサージェ対称性が欠如しているため、フィラメント間の相対運動が可能となり、パassing系では達成できない集団的非平衡ダイナミクスが可能になる。

Figure 2: (Color online) Growth kinetics in extensile filaments. The mean of the $k$ -mer distribution function $\langle k\rangle$ as a function of time $t$ , for varying filament numbers $N$ . Dimerization dominates the rapid growth for $t\ll\tau_{e}$ while coagulation of $k$ -mers dominates the sl