[论文解读] LDA+DMFT implemented with the pseudopotential plane-wave approach

Giancarlo Trimarchi, I. Leonov+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 29, 2008

Multiferroics and related materials参考文献 35被引用 56

一句话总结

本论文首次在赝势平面波框架下成功实现了LDA+DMFT方法，采用对称性约束的Wannier函数将平面波Kohn-Sham态映射到紧束缚哈密顿量以进行DMFT计算。该方法准确再现了强关联氧化物的电子性质——以SrVO₃和V₂O₃为例，与基于LMTO的结果具有良好一致性，并为未来研究强关联材料的总能和结构性质奠定了基础。

ABSTRACT

We present a joint implementation of dynamical-mean-field theory (DMFT) with the pseudopotential plane-wave approach, via Wannier functions, for the determination of the electronic properties of strongly correlated materials. The scheme uses, as input for the DMFT calculations, a tight-binding Hamiltonian obtained from the plane-wave calculations by projecting onto atomic-centered symmetry-constrained Wannier functions for the correlated orbitals. We apply this scheme to two prototype systems: a paramagnetic correlated metal, SrVO3, and a paramagnetic correlated system, V2O3, which exhibits a metal-insulator transition. Comparison with available Linear-Muffin-Tin-Orbital (LMTO) plus DMFT calculations demonstrate the suitability of the joint DMFT pseudopotential-plane-wave approach to describe the electronic properties of strongly correlated materials. This opens the way to future developments using the pseudopotential-plane-wave DMFT approach to address also total-energy properties, such as structural properties.

研究动机与目标

• 开发一种基于赝势平面波方法的实用且精确的LDA+DMFT框架，该方法传统上不适用于强关联效应。
• 解决DMFT与平面波方法联合实现的缺失问题，而平面波方法对于计算总能和结构性质至关重要。
• 证明使用原子中心、对称性约束的Wannier函数可作为连接平面波电子结构与DMFT的桥梁。
• 在典型强关联体系（SrVO₃（顺磁金属）和V₂O₃（金属-绝缘体转变体系））上验证该方法的可行性。

提出的方法

• 使用非守恒赝势进行自洽的LDA/GGA平面波计算。
• 从Kohn-Sham波函数出发，构建最大局域化、对称性约束的Wannier函数，用于关联的d轨道（如钙钛矿中的t₂g轨道）。
• 利用Wannier函数作为基组，将Kohn-Sham能带结构映射到k依赖的紧束缚哈密顿量H^TB(k)。
• 将此紧束缚哈密顿量作为DMFT计算的输入，使用连续时间量子蒙特卡罗（CTQMC）或类似求解器求解杂质问题。
• 计算谱函数和双占据数，以分析关联效应及金属-绝缘体转变。
• 通过在LDA和DMFT阶段使用相同的交换关联泛函和截断能，确保方法的一致性。

实验结果

研究问题

• RQ1 赝势平面波方法能否与DMFT有效结合，以描述强关联氧化物中的电子结构？
• RQ2 基于Wannier函数的平面波态到紧束缚哈密顿量的映射，在原型材料中能否准确再现已知的关联效应？
• RQ3 使用此基于平面波的LDA+DMFT方法，V₂O₃中Mott转变的临界库仑相互作用U为多少？
• RQ4 计算得到的谱函数和临界U值与已建立的LMTO+DMFT结果在定量上如何比较？
• RQ5 该框架在多大程度上可扩展用于计算强关联氧化物的总能和结构性质？

主要发现

• 采用赝势平面波与Wannier函数实现的LDA+DMFT方案，成功再现了SrVO₃和V₂O₃的电子结构，包括V₂O₃中的Mott转变。
• 在T = 1160 K时，V₂O₃在U = 6 eV处观察到金属-绝缘体转变，临界U略高于LMTO研究中发现的5.5 eV，归因于t₂g能带宽度更宽。
• 在T = 580 K时，系统在U = 5.6 eV时呈绝缘态，而在U = 5 eV时呈金属性，金属性相中费米能级附近出现准粒子峰。
• 在两种温度下，V₂O₃的谱函数与先前基于Wannier函数的LMTO+DMFT研究结果在定性上具有良好一致性，尽管由于插值方案不同，峰结构存在细微差异。
• 该方法实现了从平面波DFT到DMFT的一致映射，为未来在强关联氧化物中计算总能和结构性质铺平了道路。
• 该方法具有鲁棒性，适用于研究过渡金属氧化物中电子、磁性与结构自由度之间的复杂相互作用。