[論文レビュー] Magnetic ground state of supported monatomic Fe chains from first principles

Balázs Nagyfalusi, L. Udvardi+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 2, 2022

Magnetic properties of thin films参考文献 55被引用数 2

ひとこと要約

本稿では、密度汎関数理論内での支持された単原子鉄鎖の磁気基底状態を自己無撞撃的に決定するために、共役勾配法とニュートン・ラプソン法を組み合わせた新規なab initio最適化手法を提示する。この手法は、複雑な非偏光基底状態を明らかにし、Re(0001)面上のスピンスパイラル配置（波長~3.4 a₂D）が実験的STM結果と一致することを示し、チルアルョシニキー＝モリヤ相互作用がキラル磁気秩序を安定化させる重要な役割を強調する。

ABSTRACT

A new computational scheme is presented based on a combination of the conjugate gradient and the Newton-Raphson method to self-consistently minimize the energy within spin-density functional theory, thus to identify the ground state magnetic order of a cluster of magnetic atoms. The applicability of the new extit{ab initio} optimization method is demonstrated on Fe chains deposited on different metallic substrates. The obtained magnetic ground states of the Fe chains on Rh(111) are analyzed in details and a good comparison is found with those gained from an extended Heisenberg model containing first principles based interaction parameters. Moreover, the effect of the different bilinear spin-spin interactions in the formation of the magnetic ground states is monitored. In case of Fe chains on Nb(110) spin-spiral configurations with opposite rotational sense are found as compared to previous spin-model results which hints on the importance of higher order chiral interactions. The wavelength of the spin-spiral states of Fe chains on Re(0001) was obtained in good agreement with scanning tunneling microscopy experiments.

研究の動機と目的

• 有限磁気クラスターにおける複雑な磁気基底状態を特定するための堅牢で自己無撞撃的なab initio手法の開発を目的とする。
• 第一原理計算を用いて、Rh(111)、Nb(110)、Re(0001)などの金属基板上に支持されたFe鎖の磁気基底状態を同定することを目的とする。
• スピン非対称交換相互作用、軌道非対称交換相互作用、およびチルアルョシニキー＝モリヤ相互作用（DMI）が非偏光磁気秩序の形成に果たす相対的寄与を調査することを目的とする。
• 第一原理パラメータでパラメータ化されたスピンモデルの結果とab initio結果を比較し、高次相互作用の必要性を評価することを目的とする。

提案手法

• 総エネルギーを最小化するために、修正された共役勾配法とニュートン・ラプソン法アルゴリズムを用いる。
• 電子構造計算は、非偏光磁性を考慮した原子球近似（RS-LMTO-ASA）を用いた実空間線形ミンチン・トランプ法で実施する。
• 有限のFe鎖を半無限に広がる基板（Rh、Nb、Re）に埋め込むために、多重散乱グリーン関数法を用いる。
• スピン軌道結合を含めることで、チルアルョシニキー＝モリヤ相互作用および非偏光スピンテクスチャを考慮する。
• 鎖および周囲の基板におけるスピン方向および電荷／スピン密度の制約のない完全な自己無撞撃的緩和を可能にする。
• 第一原理から導かれた交換パラメータを用いた拡張ヘイゼンベルグモデルとの比較により、手法の妥当性を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 第一原理計算によって、Rh(111)、Nb(110)、Re(0001)面上に支持された単原子鉄鎖の真の磁気基底状態は何か？
• RQ2 スピン非対称交換、局所的磁気異方性、およびチルアルョシニキー＝モリヤ相互作用が、これらの鎖における複雑な非偏光スピン配置の形成に果たす寄与は何か？
• RQ3 第一原理パラメータに基づくスピンモデルは、ab initio基底状態をどの程度正確に再現できるか。また、乖離が生じる場所はどこか？
• RQ4 なぜNb(110)上では、以前のスピンモデル予測とは逆のキラリティを持つスピンスパイラル状態が観測されるのか？
• RQ5 Re(0001)面上のFe鎖のスピンスパイラル波長は何か。また、その値は走査トンネル顕微鏡（STM）測定結果とどのように比較できるか？

主な発見

• Re(0001)面上に支持された15原子Fe鎖の磁気基底状態は、波長約3.4 a₂Dのスピンスパイラルであり、実験的STM測定結果と良好に一致する。
• Rh(111)面上のFe鎖では、偶数長鎖では二重ペアワイズ反強磁性ユニットが基底状態を形成するが、奇数長鎖では幾何的フラストレーションを示す非偏光状態をとる。
• チルアルョシニキー＝モリヤ相互作用（DMI）は、特にキラルスピンスパイラル基底状態を安定化させる上で極めて重要な役割を果たす。特に、反対のキラリティがほぼ degenerate であるNb(110)系では顕著である。
• Nb(110)上では、反対回転方向のほぼデジェネレートなスピンスパイラル状態が、第一原理的に明らかにされ、これは、スピン非対称交換とDMIの間のフラストレーションに起因すると、最近のスピンモデル研究で示唆されている。
• Re(0001)面上のFe鎖では、ab initio最適化により波長~3.4 a₂Dのスピンスパイラル基底状態が得られ、Kimらがスピン偏極STMを用いて得た実験的値（~4 a₂D）と密接に一致する。
• ab initio結果とスピンモデル結果の比較から、より複雑な（非偏光の）磁気状態では大きな乖離が生じることが判明し、正確なモデル化には高次スピンスピン相互作用が不可欠であることが示された。