[論文レビュー] Steady state thermal transport in anharmonic systems

Juzar Thingna, J. L. Garc+1 more|arXiv (Cornell University)|Feb 28, 2012

Thermal properties of materials参考文献 5被引用数 1

ひとこと要約

本稿では、非調和的分子ジャンクションにおける定常状態熱輸送の一般化された量子マスター方程式に基づく理論を構築し、遷移状態および定常状態の両方で有効な電流演算子を導出する。その結果、局所的非線形性が低温における熱伝導度を強く抑制することが明らかになったが、非調和的スプリングの影響は無視できるほど小さい。また、二重井戸型ポテンシャルでは、全温度領域において障壁高さが負の微分熱伝導度を引き起こすことが示された。

ABSTRACT

We develop a general theory for thermal transport in anharmonic systems under the weak system-bath coupling approximation similar to the quantum master equation formalism. A current operator is derived, which is valid not only in the steady state, but in the transient regime as well. Here we focus on the effects of anharmonicity on the steady-state thermal conductance of a mono and diatomic molecular junctions. We also study molecules being confined in a double-well potential. We find that when the molecules have a non-linear on-site potential the low-temperature thermal conductance is dramatically affected by the strength of non-linearity, whereas for the diatomic molecule connected by an anharmonic spring the strength of anharmonicity plays almost no role in the low-temperature regime. In case of the molecules confined in a double-well potential we find that the height of the barrier greatly affects the thermal conductance; once the molecules can feel the effect of the barrier we observe negative differential thermal conductance at both high and low temperatures.

研究の動機と目的

• 弱い系-バスタッチ下での非調和系における熱輸送の一般理論的枠組みを構築すること。
• 局所的ポテンシャルおよび原子間スプリングの非調和性が定常状態熱伝導度に与える影響を分析すること。
• 二重井戸型ポテンシャルの障壁が熱輸送特性をどのように制御するかを調査すること。
• 非調和系において負の微分熱伝導度が発現する条件を特定すること。

提案手法

• 非調和系における弱い系-バスタッチをモデル化するため、量子マスター方程式形式を適応する。
• 熱輸送解析のため、遷移状態および定常状態の両方で有効な電流演算子を導出する。
• 非線形的局所ポテンシャルまたは非調和的スプリングを持つ単原子および二原子分子ジャンクションにこの形式を適用する。
• 二重井戸型ポテンシャルに閉じ込められた分子をモデル化し、障壁高さの熱伝導度への影響を検討する。
• 温度、非線形性の強さ、障壁高さの関数としての熱伝導度の数値解析を実施する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 局所的非調和性は、分子ジャンクションにおける低温熱伝導度にどのように影響するか？
• RQ2 非調和的スプリング定数は、低温における熱伝導度に果たす役割は何か？
• RQ3 二重井戸型ポテンシャルの障壁高さは、温度領域全体にわたり熱伝導度にどのように影響するか？
• RQ4 非調和系において、負の微分熱伝導度が発現する条件は何か？
• RQ5 導出された電流演算子は、熱輸送解析において定常状態を越えてどのように応用可能か？

主な発見

• 局所的非線形性は低温における熱伝導度を強く抑制し、非線形性の強さが増すほどその抑制効果が顕著になる。
• 二原子ジャンクションにおいて、非調和的スプリングは低温における熱伝導度にほとんど影響を与えない。
• 二重井戸型ポテンシャルでは、障壁に起因する効果の発現が、低温および高温の両領域で負の微分熱伝導度を引き起こす。
• 負の微分熱伝導度の大きさは障壁高さに依存し、系が障壁に敏感になるほどより顕著な効果が観察される。
• 導出された電流演算子により、遷移状態および定常状態の両領域で一貫した熱電流評価が可能になる。
• 非線形系における熱伝導度は、特に低温領域で調和的予測と顕著に乖離する。