[論文レビュー] Tiny Sc allows the chains to rattle: Impact of Lu and Y doping on the charge density wave in ScV$_6$Sn$_6$

William R. Meier, Richa Pokharel Madhogaria+9 more|arXiv (Cornell University)|Jun 13, 2023

Quantum, superfluid, helium dynamics参考文献 45被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、Scが小さく、Sn–Sn結合の動的挙動が可能であることで、CDW形成を支える『ラッティングチェーン』モデルを提案する。LuおよびYドーピングはR–Sn–Sn鎖を拡張することでCDWを抑制するが、物理的圧力によっても同様に抑制され、格子体積の効果とは逆向きであるにもかかわらず、協同的抑制が生じることを示した。

ABSTRACT

The kagome metals display an intriguing variety of electronic and magnetic phases arising from the connectivity of atoms on a kagome lattice. A growing number of these materials with vanadium kagome nets host charge density waves (CDWs) at low temperatures including ScV$_6$Sn$_6$, CsV$_3$Sb$_5$, and V$_3$Sb$_2$. Curiously, only the Sc version of the $R$V$_6$Sn$_6$ HfFe$_6$Ge$_6$-type materials hosts a CDW ($R = $Gd-Lu, Y, Sc). In this study we investigate the role of rare earth size in CDW formation in the $R$V$_6$Sn$_6$ compounds. Magnetization measurements on our single crystals of (Sc,Lu)V$_6$Sn$_6$ and (Sc,Y)V$_6$Sn$_6$ establish that the CDW is suppressed by substitution of Sc by larger Lu or Y. Single crystal x-ray diffraction reveals that compressible Sn-Sn bonds accommodate the larger rare earth atoms within loosely packed $R$-Sn-Sn chains without significantly expanding the lattice. We propose that Sc provides the extra room in these chains crucial to CDW formation in ScV$_6$Sn$_6$. Our rattling chain model explains why both physical pressure and substitution by larger rare earths hinder CDW formation despite opposite impacts on lattice size. We emphasize the cooperative effect of pressure and rare earth size by demonstrating that pressure further suppresses the CDW in a Lu-doped ScV$_6$Sn$_6$ crystal. Our model not only addresses why a CDW only forms in the $R$V$_6$Sn$_6$ materials with tiny Sc, it also advances to our understanding of why unusual CDWs form in the kagome metals.

研究の動機と目的

• R = Sc, Y, Lu の R V₆Sn₆化合物の中で、なぜ唯一ScV₆Sn₆に電荷密度波（CDW）が観測されるかを特定すること。
• ScV₆Sn₆への同一価元素ドーピングによる希土類元素のサイズ効果がCDW形成に与える影響を調査すること。
• 格子体積に逆効果を示す物理的圧力と希土類元素ドーピングの両方がCDWを抑制するという、表面的矛盾を解明すること。
• R–Sn–Sn鎖内の格子力学に基づいて、CDW抑制を統一的に説明するモデルを確立すること。

提案手法

• 系統的なドーピング研究のため、(Sc₁₋ₓLuₓ)V₆Sn₆および(Sc₁₋ᵧYᵧ)V₆Sn₆の高品質単結晶の合成。
• LuおよびY濃度の関数としてCDW転移温度（T_CDW）を追跡するための磁化測定。
• ドーピングに伴う構造的変化、結合長、格子定数の分析のための単結晶X線回折。
• 水圧をかけた状態での抵抗率測定により、LuドープScV₆Sn₆におけるCDWの進化を調査。
• Sn–Sn結合長の変調とR–Sn–Sn鎖内の動的自由度に基づいた『ラッティングチェーン』モデルの構築。
• 物理的圧力と化学的ドーピングの効果を比較し、CDW秩序の協同的抑制を特定。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 同じ結晶構造を有するにもかかわらず、R V₆Sn₆化合物の中でなぜ電荷密度波（CDW）が唯一ScV₆Sn₆に観測されるのか？
• RQ2 Scにより大きな希土類元素（LuおよびY）をドーピングすると、R V₆Sn₆におけるCDW転移温度にどのような影響を与えるか？
• RQ3 格子体積に逆効果を示す物理的圧力と、より大きな希土類元素による化学的ドーピングの両方がCDWを抑制する理由は何か？
• RQ4 R–Sn–Sn鎖にどのような構造的特徴が、ScV₆Sn₆ではCDW形成を可能にするが、他のR V₆Sn₆相では不可能なのか？
• RQ5 圧力と化学的ドーピングによるCDW秩序の抑制を統一的に説明できるモデルは構築可能か？

主な発見

• LuおよびYのScV₆Sn₆へのドーピングはCDW転移温度を低下させ、(Sc₁₋ₓLuₓ)V₆Sn₆ではxの増加、(Sc₁₋ᵧYᵧ)V₆Sn₆ではyの増加に伴いT_CDWが単調に低下する。
• 単結晶X線回折の結果、R–Sn–Sn鎖内のSn–Sn結合は、大きな希土類元素を含んでも顕著な格子膨張を示さないため、鎖の圧縮性が示唆された。
• 物理的圧力下でも、(Sc₀.₉₄₄Lu₀.₀₅₆)V₆Sn₆ではCDWが抑制され、化学的ドーピングと協同的抑制が確認された。
• 圧力とより大きな希土類元素ドーピングの両方がCDWを抑制するという観察結果は、従来の化学的圧力と物理的圧力の対応関係を覆しており、別個のメカニズムを示唆している。
• ラッティングチェーンモデルは、Sc含有鎖における動的で緩い配置のSn–Sn結合がCDW形成に不可欠であることを説明している。
• このモデルは、Scの小さなイオン半径が、結合長の変調と格子力学に必要な空間を提供するため、ScV₆Sn₆にのみ特有のCDWが存在することを説明している。