[论文解读] Finding Optimal Pathways in Chemical Reaction Networks Using Ising Machines

Yuta Mizuno, Tamiki Komatsuzaki|arXiv (Cornell University)|Aug 8, 2023

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一句话总结

本文首次将伊辛机器——具体为D-Wave的量子退火设备和经典模拟退火——应用于化学反应网络（CRNs）中的最优路径寻找问题。通过将具有结构化惩罚项的约束组合优化问题建模为伊辛模型，并利用基于问题结构的分组策略进行贝叶斯优化以调节惩罚强度，该方法在难以找到精确最优解（尤其是大规模网络）的情况下，仍能获得可行的近似解。

ABSTRACT

Finding optimal pathways in chemical reaction networks is essential for elucidating and designing chemical processes, with significant applications such as synthesis planning and metabolic pathway analysis. Such a chemical pathway-finding problem can be formulated as a constrained combinatorial optimization problem, aiming to find an optimal combination of chemical reactions connecting starting materials to target materials in a given network. Due to combinatorial explosion, the computation time required to find an optimal pathway increases exponentially with the network size. Ising machines, including quantum and simulated annealing devices, are promising novel computers dedicated to such hard combinatorial optimization. However, to the best of our knowledge, there has yet to be an attempt to apply Ising machines to chemical pathway-finding problems. In this article, we present the first Ising/quantum computing application for chemical pathway-finding problems. The Ising model, translated from a chemical pathway-finding problem, involves several types of penalty terms for violating constraints. It is not obvious how to set appropriate penalty strengths of different types. To address this challenge, we employ Bayesian optimization for parameter tuning. Furthermore, we introduce a novel technique that enhances tuning performance by grouping penalty terms according to the underlying problem structure. The performance evaluation and analysis of the proposed algorithm were conducted using a D-Wave Advantage system and simulated annealing. The benchmark results reveal challenges in finding exact optimal pathways. Concurrently, the results indicate the feasibility of finding approximate optimal pathways, provided that a certain degree of relative error in cost value is acceptable.

研究动机与目标

• 为应对大规模化学反应网络（CRNs）中路径最优问题的NP难性挑战，此类问题因组合爆炸和数据规模增长而愈发复杂。
• 探索将伊辛机器——包括量子退火与经典退火设备——应用于CRN路径寻找作为约束组合优化问题的可行性。
• 通过引入基于问题结构的新型分组策略，克服伊辛模型中设置合适惩罚强度的困难。
• 通过诸如最速下降法和流入/流出调整等后处理技术，提升解的质量。
• 使用D-Wave Advantage与模拟退火对性能进行评估，对比不同问题规模下的收敛性与解的质量。

提出的方法

• 将化学路径寻找问题映射为伊辛模型，自旋变量表示反应选择，采用一元编码或顺序编码表示整数变量。
• 伊辛哈密顿量包含多个用于质量平衡、反应可行性及目标物种生成等约束的惩罚项，各项惩罚强度可调。
• 提出一种新颖的分组策略，根据底层网络结构（如反应深度或物种类别）对惩罚项进行聚类，以提升调参效率。
• 采用基于树状结构帕尔岑估计器（TPE）的贝叶斯优化方法调节惩罚强度，最小化反映约束违反与成本的评分函数。
• 应用后处理步骤——最速下降法与流入/流出调整——将原始伊辛机器解转化为有效的化学路径。
• 在合成CRN基准数据集上，使用D-Wave Advantage与模拟退火对性能进行评估，跟踪多次调参运行中的收敛性与评分改进情况。

Figure 1 : An example of a chemical reaction network and a pathway: the Solvay process.

实验结果

研究问题

• RQ1 在组合复杂性较高的情况下，伊辛机器能否有效解决化学反应网络中的最优路径寻找问题？
• RQ2 不同的编码方式（一元编码与顺序编码）以及分组策略如何影响伊辛路径优化中惩罚强度调参的性能？
• RQ3 在CRN路径问题的伊辛模型中，贝叶斯优化是否优于随机搜索来调节惩罚参数？
• RQ4 后处理技术在多大程度上提升了伊辛机器生成解的质量？
• RQ5 惩罚强度值如何随网络规模变化，特别是目标物种质量平衡约束的惩罚强度？

主要发现

• 基于问题结构的分组策略，结合贝叶斯优化显著优于随机搜索，尤其在大规模问题中，表现为更快收敛与更低评分。
• 在D-Wave Advantage系统上，通过最速下降法与流入/流出调整的后处理，解的质量提升了数个数量级，其中后者尤为有效。
• 在模拟退火中，流入/流出调整提升了解的质量，但最速下降法无效，表明后处理方法的效果具有方法依赖性。
• 目标物种质量平衡约束的优化惩罚强度始终高于其他约束，且与整数变量数量呈强线性相关，R²值最高达0.92，适用于不同编码与分组方法。
• 尽管难以找到精确最优路径，该方法仍成功识别出相对成本误差可接受的近似最优路径，证明了其在真实CRN应用中的可行性。
• 研究发现惩罚强度的缩放规律可预测，且随网络规模呈线性趋势，为未来应用提供了有根据的参数初始化依据。

Figure 2 : The overview of the proposed algorithm for finding pathways in chemical reaction networks using Ising machines.