[论文解读] Pattern formation in colloidal mixtures under external driving fields

Joachim Dzubiella, Hartmut Loewen|Aug 6, 2002

Material Dynamics and PropertiesMaterials Science参考文献 45被引用 19

一句话总结

本研究通过非平衡布朗运动模拟和一个简单的理论模型，研究了在外场非均匀驱动下二元胶体混合物中的结构形成。结果表明，非平行力会诱导出与力差矢量对齐的倾斜条纹结构；而平行力作用于无场晶体态时，则会引发一种可逆的熔化-再结晶相变，形成滑动的、分离的晶体条纹。

ABSTRACT

The influence of an external field acting differently on the two constituents of a binary colloidal mixture performing Brownian dynamics is investigated by computer simulations and a simple theory. In our model, one half of the particles ($A$-particles) are pulled by an external force ${\vec F}^{(A)}$ while the other half of them ($B$-particles) are pulled by an external force ${\vec F}^{(B)}$. If ${\vec F}^{(A)}$ and ${\vec F}^{(B)}$ are parallel and the field-free state is a mixed fluid, previous simulations (J. Dzubiella et al, Phys. Rev. E {\bf 65} 021402 (2002)) have shown a nonequilibrium pattern formation involving lanes of $A$ or $B$ particles only which are sliding against each other in the direction of the external forces. In this paper, we generalize the situation both to non-parallel external forces and to field-free crystalline states. For non-parallel forces, lane formation is also observed but with an orientation {\it tilted} with respect to the external forces. If the field-free state is crystalline, a continuous increase of the parallel external forces yields a novel {\it reentrant freezing} behavior: the crystal first melts mechanically via the external force and then recrystallizes into demixed crystalline lanes sliding against each other.

研究动机与目标

• 理解非平行外场如何在二元胶体混合物中诱导结构形成，超越平行力的情形。
• 研究外场对无场晶体态的影响，特别是机械熔化与再结晶现象的出现。
• 将先前关于流体条纹形成的结论推广至具有晶体基态且受非平行驱动的体系。
• 提出在胶体悬浮液和行人动力学中通过受控外场实现实验验证的方案。
• 探讨流体动力相互作用以及替代场构型（如振荡场）在稳定条纹结构中的作用。

提出的方法

• 使用过阻尼布朗运动模拟二维二元胶体混合物，其中A和B粒子间具有相同的对相互作用，采用杨氏势能描述。
• 分别对A和B粒子施加不同的外力F^(A)和F^(B)，以模拟其对外场的差异响应。
• 采用带加性白噪声的朗之万方程描述粒子运动，假设完全过阻尼，并忽略流体动力相互作用。
• 针对流体和晶体无场态，在不同力的大小和方向下进行模拟。
• 通过快照和序参量分析结构演化，识别条纹形成、熔化及再结晶相变。
• 与现象学理论进行比较，并讨论其在沉降胶体或行人流动等实验系统中的意义。

实验结果

研究问题

• RQ1 非平行外场如何影响二元胶体混合物中的条纹形成？
• RQ2 当无场晶体态受到逐渐增大的平行外场作用时，会发生何种结构相变？
• RQ3 是否可通过外场施加的机械功诱导出可逆相变——即先熔化后重新结晶？
• RQ4 在非平行力情况下，形成的条纹相对于外场矢量的方向如何？
• RQ5 如何在胶体系统或行人动力学中实验实现所预测的结构？

主要发现

• 对于非平行外力，条纹形成方向沿矢量差F^(B) - F^(A)排列，导致条纹相对于单个力方向呈倾斜状态。
• 在无场晶体态中，随着平行外力增大，首先引发机械熔化，随后发生可逆的再结晶，形成分离的A和B富集晶体条纹。
• 再结晶态中，晶体条纹完全分离并相互滑动，类似于流体条纹态，但处于固态。
• 可通过将外力与杨氏势能产生的典型相互作用力进行比较，估算条纹形成的临界力。
• 尽管模型中忽略了流体动力相互作用，但预计其会因长程流场的存在而降低条纹形成的临界场强。
• 该模型预测了在交叉场（如重力与电场）作用下的胶体悬浮液中可实验验证的现象，以及在具有方向性流场的行人动力学中的应用。