[論文レビュー] Ab-initio search for half-metallic Co-based full Heusler alloys: Linear-response-based DFT+U study

Kenji Nawa, Yoshio Miura|arXiv (Cornell University)|Mar 1, 2019

Heusler alloys: electronic and magnetic properties被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、線形応答に基づくDFT+U法を用いてコバルト系フルヘースラーアロイにおける半金属的（HM）フェロ磁性を特定し、少数スピンバンドギャップを支配するのはコバルトとマンガンの$t_{2g}$軌道混合であると判明した。この手法により、フェルミ準拠に中心を置く大きなギャップを有する、非常に有望なHM材料Co₂(Fe₀.₂₅,Mn₀.₇₅)Siが予測され、スピントロニクス応用に向けた高い熱安定性を示している。

ABSTRACT

The first-principles calculations for exploring half-metallic (HM) ferromagnets with wide band gap around Fermi energy in minority spin channel remains challenging in treatment of correlation effect. The DFT+U method, in which the Hubbard-type effective on-site Coulomb parameters ($U_{eff}$) is theoretically determined from linear response (LR) approach, is a suitable method on a practical level because of an advantage of efficient computational cost. We apply this method for Co-based ternary Heusler alloys Co$_2$YSi where Y is $3d$ transition metal. Based on detailed analyses of calculated band structures for Co$_2$MnSi, we propose an energy diagram that reveals an important atomic-orbital hybridization of Co-Mn $t_{2g}$ state, which is newly discovered and governs minority HM gap around Fermi energy. This unified diagram provides a new insight in that the HM property is possible to be tuned by $t_{2g}$ coupling through a choose of Y atom. We also investigated the role of $U_{eff}$ parameters on the Mn and Co sites independently and found that the correlation effect of Mn site is more significant than that of Co to reproduce the ground-state electronic and magnetic structures in consistent of experimental results. Our LR-based DFT+U method were, further, extended to other compounds including quaternary system Co$_2$(Y,Mn)Si, where a part of Mn is substituted with Y, to explore a possibility of the HM ferromagnetism in Co-based full Heusler alloys. The results indicate that the quaternary compound have a potential to be a HM ferromagnet when a composition of substituting element is appropriately selected, i.e., Y$= m{Ti}$, V, Fe. Particularly, Co$_2$(Fe$_{0.25}$,Mn$_{0.75}$)Si shows great promise in the spintronics applications due to a sizable minority HM gap and Fermi energy position being at center of the gap, which lead to high thermal stability in terms of the HM band structure.

研究の動機と目的

• コバルト系フルヘースラーアロイにおいて、少数スピンチャネルに広いバンドギャップを有する半金属的フェロ磁性体を同定すること。
• 遷移金属系において電子相関効果を計算的に効率よく正確に取り扱う方法の挑戦に応えること。
• コバルト系のCo₂YSi化合物における3d遷移金属によるマンガン置換による半金属的性質のチューナビリティを調査すること。
• 実験的な電子的および磁気的基底状態を再現するにあたり、マンガンサイトとコバルトサイトにおける効果的U（U_eff）の相対的重要性を特定すること。
• Co₂(Y,Mn)Siのような四元系にこの手法を拡張し、最適化された組成による安定した半金属的性質の可能性を評価すること。

提案手法

• コバルトおよびマンガン原子のための効果的ヘッバーディスパラメータ（U_eff）を自己無撞着に決定するための線形応答（LR）アプローチの適用。
• サイト特異的U_eff値を用いたDFT+U法の使用により、Co₂YSiおよびCo₂(Y,Mn)Si系における電子相関効果の改善。
• 電子バンド構造およびスピン分極の計算により、少数スピンチャネルにおける半金属的ギャップの同定。
• 特にコバルトとマンガンの$t_{2g}$状態カップリングに注目した軌道混合の分析により、半金属的ギャップの起源の理解。
• Co₂(Y,Mn)Siにおけるマンガンの置換としてY元素（Ti、V、Fe）を体系的に置換し、半金属的性質のチューナビリティの検討。
• フェルミ準拠のバンドギャップからの相対的位置の評価により、半金属的状態の熱安定性の評価。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 コバルト系ヘースラーアロイにおける少数スピンバンドギャップの生成および安定化に、コバルトとマンガンの$t_{2g}$軌道混合が果たす役割は何か？
• RQ2 マンガンとコバルトサイトにおけるサイト特異的U_effパラメータは、予測された電子的および磁気的基底状態の正確性にどのように影響するか？
• RQ3 YがTi、V、またはFeから選ばれた場合、四元系Co₂(Y,Mn)Si化合物は半金属的フェロ磁性を示すか？
• RQ4 どのY置換組成がフェルミ準拠に中心を置く半金属的ギャップをもたらし、最適な熱安定性を実現するか？
• RQ5 化学的置換によって半金属的ギャップをどれほどチューニング可能であり、フェロ磁性基底状態を維持できるか？

主な発見

• コバルトとマンガンの$t_{2g}$軌道混合が、Co₂MnSiにおける少数スピンバンドギャップ形成の主要因であると特定された。
• 実験的な電子的および磁気的構造を正確に再現するにあたり、マンガンサイトにおける相関効果がコバルトサイトよりも顕著であることが判明した。
• Co₂(Ti,Mn)Si、Co₂(V,Mn)Si、およびCo₂(Fe,Mn)Si四元系は、適切なY元素置換により半金属的フェロ磁性の可能性を示した。
• Co₂(Fe₀.₂₅,Mn₀.₇₅)Siは、フェルミ準拠がギャップの中心に位置する大きさの少数スピンバンドギャップを有しており、高い熱安定性を示している。
• 線形応答に基づくDFT+U法は、実験的傾向と良好に一致する半金属的性質を予測でき、新規材料のスクリーニングに有効であることが検証された。
• $t_{2g}$カップリングに基づく統合エネルギー図は、元素置換による半金属的性質のチューニングの予測フレームワークを提供する。