[論文レビュー] Design of magnetic materials: Co$_2$Cr$_{1-x}$Fe$_{x}$Al

Gerhard H. Fecher, H.C. Kandpal+6 more|arXiv (Cornell University)|Oct 8, 2005

Heusler alloys: electronic and magnetic properties被引用数 68

ひとこと要約

本研究では、第一原理計算およびX線磁気円二色性を用いて、ドーピングされたCo₂Cr₁₋ₓFeₓAlを介して半金属的フェロ磁性ヘースラーアロイを設計し、物質が直接的少数スピンギャップ（100–800 meV）と完全なスピン偏極を示すことを示した。ギャップはL2₁構造の(001)面における秩序配列に起因し、Feドーピングにより磁気モーメントが増大し、スピントロニクス応用に向けたチューナブルな電子的性質が実現される。

ABSTRACT

Doped Heusler compounds Co$_2$Cr$_{1-x}$Fe$_{x}$Al with varying Cr to Fe ratio $x$ were investigated experimentally and theoretically. The electronic structure of the ordered, doped Heusler compound Co$_2$Cr$_{1-x}$Fe$_{x}$Al ($x=n/4, n=0,1,2,3,4)$ was calculated using different types of band structure calculations. The ordered compounds turned out to be ferromagnetic with small Al magnetic moment being aligned anti-parallel to the 3d transition metal moments. All compounds show a gap around the Fermi-energy in the minority bands. The pure compounds exhibit an indirect minority gap, whereas the ordered, doped compounds exhibit a direct gap. Magnetic circular dichroism (MCD) in X-ray absorption spectra was measured at the $L_{2,3}$ edges of Co, Fe, and Cr of the pure compounds and the $x=0.4$ alloy in order to determine element specific magnetic moments. Calculations and measurements show an increase of the magnetic moments with increasing iron content. The experimentally observed reduction of the magnetic moment of Cr can be explained by Co-Cr site-disorder. The presence of the gap in the minority bands of Co$_2$CrAl can be attributed to the occurrence of pure Co$_2$ and mixed CrAl (001)-planes in the $L2_1$ structure. It is retained in structures with different order of the CrAl planes but vanishes in the $X$-structure with alternating CoCr and CoAl planes.

研究の動機と目的

• Co₂Cr₁₋ₓFeₓAlにおける制御されたFeドーピングを通じて、電子的および磁気的性質が予測可能な磁性ヘースラーコンパoundsの設計。
• Co₂CrAlにおける少数スピンギャップの起源を解明し、Fe置換に伴うその進化を理解すること。
• 構造的秩序（L2₁対X構造）と半金属的挙動およびスピン偏極との相関関係を特定すること。
• X線磁気円二色性（XMCD）を用いた元素特異的磁気モーメントの測定と、第一原理計算による検証。
• 多結晶試料におけるサイト不規則性および相分離が磁気的性質に与える影響を評価すること。

提案手法

• x = 0, 0.25, 0.5, 0.75, 1.0の範囲で、Co₂Cr₁₋ₓFeₓAlの電子構造計算に密度汎関数理論（DFT）と一般化勾配近似（GGA）を用いた。
• バンド構造および磁気モーメントの計算に、フル・ポテンシャル線形化された平面波法（FP-LAPW）を用いた。
• Co、Cr、FeのL₂,₃エッジにおけるX線磁気円二色性（XMCD）測定を実施し、元素特異的磁気モーメントを抽出した。
• ブリユアンゾーンの対称性および不可約表現を用いて、原子サイトの対称性および(001)面における秩序配列（CrAl 対 CoCr/CoAl）がギャップ形成に与える役割を分析した。
• L2₁構造とX構造の間で結果を比較し、半金属性に寄与する構造的寄与を分離した。
• 計算値と実験的磁気モーメントの比較を通じて、Co-Crサイト不規則性がCr磁気モーメントの低減に与える影響を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Co₂Cr₁₋ₓFeₓAlにおけるFeドーピングが、電子的バンド構造および少数スピンギャップにどのように影響を与えるか？
• RQ2 Co₂CrAlにおける半金属的ギャップの起源は何か？ また、L2₁構造における(001)面の配列に依存するか？
• RQ3 多結晶試料におけるCrの磁気モーメントが低下するのはなぜか？ サイト不規則性はその要因となるか？
• RQ4 交互にCoCrおよびCoAl面を有するX構造が、半金属的性質をどの程度損なうか？
• RQ5 XMCDで測定された元素特異的磁気モーメントは、第一原理計算で定量的に説明可能か？

主な発見

• Co₂Cr₁₋ₓFeₓAl系は、ドーピング化合物（x = 0.25, 0.5, 0.75, 1.0）においてΓ点で直接的少数スピンギャップを示し、ギャップ幅は100から800 meVの範囲にわたる。
• 純粋なCo₂CrAl化合物は少数バンドにおける間接的Γ-Xギャップを示すが、Feドーピングにより対称性が低下し、直接的ギャップが形成される。
• XMCD測定により、ドーピングに伴いFe磁気モーメントが顕著に増大することが確認された一方、Co-Crサイト不規則性によりCrモーメントは低減した。
• Co₂CrAlにおける少数スピンギャップは、L2₁構造における純粋なCo₂および混合されたCrAl面の特定の(001)面配列に起因するものであり、交互にCoCrおよびCoAl面を有するX構造にはその特徴は見られない。
• 理論的計算とXMCDデータの両方から、多結晶試料における全磁気モーメントは予測とよく一致するが、元素特異的モーメントはサイト不規則性および可能性のある相分離を示唆している。
• Co₂Cr₀.₆Fe₀.₄Alは、トンネル接合において55 Kで最大74%の磁気抵抗比を示し、強力なスピン偏極の可能性を示している。