[論文レビュー] Application of lower temperature for crystallization of PbTiO3 nanopowders by the Sol-gel method

Maryam Lanki, Abolghasem Nourmohammadi+2 more|arXiv (Cornell University)|Oct 16, 2014

Aerogels and thermal insulation参考文献 15被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、従来の結晶化温度よりも著しく低い460°Cという低い焼成温度で、純粋で良好に結晶化したテトラゴナル PbTiO3 ナノ粉末をソルゲル法により効果的に合成することに成功した。これは、常温結晶化温度よりも低く、PbTiO3 のCurie温度に近い。この成果は、最適化された熱処理パラメータとPb含有量の制御に起因し、高温処理を必要とせずに相純粋なペロブスカイトの形成を可能にした。

ABSTRACT

The aim of this article is to decrease the crystallization temperature of the tetragonal perovskite PbTiO3 nanopowders below the PbTiO3 Curie temperature. At the beginning of our study, the calcination temperature was selected based on the thermal analysis of the PbTiO3 gels, came out at 680°C. However, reconsidering the thermal properties of the PbTiO3 gel revealed the possibility of the formation of single tetragonal perovskite phase at lower temperatures. Both X-Ray diffraction and transmission electron microscopy investigations showed that well crystalline pure phase PbTiO3 nanopowders have been synthesized after calcination of the PbTiO3 gel at 460°C, which is quite to the Curie temperature of the PbTiO3 nanoparticles. To improve crystallization of the samples prepared at 460°C, the effect of the heat treatment parameters and Pb content on gel crystallization and the Pb-partitioning phenomenon (section 3.2) were investigated in detail.

研究の動機と目的

• PbTiO3ナノ粉末の結晶化温度を、通常の高温範囲より低く抑えること。
• PbTiO3ゲルの熱的挙動を調査し、低温での相形成経路を同定すること。
• PbTiO3のCurie温度に近い温度で、単相のテトラゴナルペロブスカイト相を形成すること。
• 熱処理パラメータおよびPb含有量が結晶化およびPb分配に与える影響を検討すること。
• 機能酸化物応用を想定した高品質PbTiO3ナノ粉末のエネルギー効率の良い合成を可能にすること。

提案手法

• 化学的溶液を用いたPbTiO3ソルゲル前駆体の合成、その後ゲル化。
• 結晶化に最適な焼成温度を特定するための熱分析。
• 460°Cでの焼成により、テトラゴナルペロブスカイト相への結晶化を促進。
• X線回折(XRD)および透過電子顕微鏡(TEM)を用いて相純度および結晶性の確認。
• 結晶化の最適化とPb損失の低減を目的として、熱処理パラメータおよびPb含有量を系統的に変化。
• カチオン分布および相安定性の理解を目的として、Pb分配現象の分析。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ソルゲル法を用いて680°C未満の温度でPbTiO3ナノ粉末を結晶化させることは可能か？
• RQ2 PbTiO3のCurie温度に近い温度で、単相のテトラゴナルペロブスカイト構造を形成することは可能か？
• RQ3 熱処理パラメータおよびPb含有量は、ソルゲル法で得たPbTiO3の結晶化およびPb分配にどのように影響するか？
• RQ4 熱分析は、PbTiO3の低温結晶化経路を同定するために果たす役割は何か？
• RQ5 高温処理を要せず、相純粋で良好に結晶化したPbTiO3ナノ粉末を実現できるか？

主な発見

• 従来の680°Cよりも著しく低い460°Cで、良好に結晶化した相純粋なテトラゴナルペロブスカイト相PbTiO3ナノ粉末が成功裏に合成された。
• XRDおよびTEM分析により、460°Cでの焼成後、単相のテトラゴナルペロブスカイト構造が形成されたことが確認された。
• 460°Cという結晶化温度は、PbTiO3のCurie温度に近く、この温度範囲での熱力学的妥当性を示している。
• 熱処理パラメータおよびPb含有量の最適化により、結晶化が向上し、Pb分配の問題が軽減された。
• 熱分析により、ゲル分解の動力学が有利であるため、低温結晶化が可能であることが明らかになった。
• 本研究では、エネルギー消費を最小限に抑えつつ、高品質なPbTiO3ナノ粉末を低コストで製造可能な代替ルートを実証した。