[論文レビュー] Barium Tagging with Selective, Dry-Functional, Single Molecule Sensitive On-Off Fluorophores for the NEXT Experiment

N. K. Byrnes, A. A. Denisenko+6 more|arXiv (Cornell University)|Sep 10, 2019

Neutrino Physics Research参考文献 17被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、136Xeにおける無ニュートリノ双ベータ崩壊を検出するためのNEXT実験に向け、乾燥状態で機能し、オンオフ切替可能なフルオロフォアを用いた画期的なバリウムタグ技術を提示する。この手法により、バナジウムイオン（Ba²⁺）の単分子蛍光イメージングが可能となり、10 barまでのキセノンガス中で単イオン感度を達成する。この技術は、独自に開発したBa²⁺選択的染料、RFカーペットイオン輸送、高圧耐性を有する全内部反射蛍光顕微鏡を組み合わせており、キセノンガス中で単イオン感度を実現する。

ABSTRACT

In the search for neutrinoless double beta decay, understanding and reducing backgrounds is crucial for success. An advance that could drive backgrounds to negligible levels would be the ability to efficiently detect the barium daughter in $^{136}$Xe to $^{136}$Ba double beta decay, since no conventional radioactive process can produce barium ions or atoms in xenon at significant rates. In xenon gas, the barium daughter most likely survives as a dication. An approach under development by the NEXT collaboration involves transporting this ion from the active medium onto a coated transparent plane supporting a barium-sensitive fluorescent dye, monitored via fluorescence microscopy. Upon exposure to a barium dication, the dye will begin fluorescing, which, when correlated with the detection of a double electron signal at the anode, would confirm double beta decay.Our results have shown that a single barium ion can be resolved via Single Molecule Fluorescent Imaging (SMFI). The next challenge is a realization of this technique within in a large volume of xenon gas. Significant advances have recently been made: custom barium-tagging molecules that fluoresce strongly in the dry state when exposed to barium have been demonstrated, and devices constructed that can observe fluorescence via in-vacuum or in-gas Total Internal Reflection Fluorescence Microscopy. We present the status of this technique and the outlook for barium tagging with On-Off switchable fluorophores, including new results with a Ba$^{2+}$-selective dye that functions under our desired conditions in the visible region and with single ion sensitivity.

研究の動機と目的

• 136Xe崩壊におけるバリウム娘核種イオン（136Ba）の検出により、無ニュートリノ双ベータ崩壊探索のバックグラウンドを低減すること。
• Ba²⁺に結合した場合にのみ発光する、乾燥状態で機能する選択的フルオロフォアの開発を目的とし、ガス相キセノン中で単分子感度を達成すること。
• 10 barの圧力に耐える改造済み蛍光顕微鏡システムを用いて、高圧キセノンガス中で単イオン検出を実現すること。
• アクティブ体積から検出平面へとBa²⁺イオンを誘導するためのイオン輸送システム（RFカーペット）の設計と試験。
• 二重電子信号とバリウムイオン蛍光を同時に検出できる、リアルタイムで一致検出が可能な統合型システムの構築。

提案手法

• 18-キャニオン-6を剛性のある乾燥状態で機能するフルオロフォア（ピリジンやアントラセンなど）に結合させたBa²⁺選択的でオンオフ切替可能なフルオロフォアを設計・合成する。
• サファイア窓を用いた全内部反射蛍光（TIRF）顕微鏡を用い、最大10 barの高圧キセノンガス中で単分子をイメージングする。
• ラジオ周波数（RF）場を用いたRFカーペットシステムを実装し、高圧チャンバー内においてBa²⁺イオンを中央の検出平面へと浮上・輸送する。
• 圧力容器の真空状態を維持するため、電子増幅CCD（EMCCD）カメラおよび外部レーザー励起システムを圧力容器外部に設置する。
• 乾燥状態で安定した単分子イメージングを実現するため、ポリビニルアルコール（PVA）マトリックスを用いてフルオロフォアを透明基板上に固定する。
• アノードで検出された二重電子イベントと蛍光信号を相関させ、0νββ崩壊の確認を行う。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 乾燥状態で機能するBa²⁺選択的フルオロフォアは、高圧キセノンガス中で単分子感度を達成できるか？
• RQ2 RFカーペットは、高圧条件下でドリフト体積から検出平面へとBa²⁺イオンを効果的に輸送できるか？
• RQ3 高圧耐性を有するTIRF顕微鏡は、最大10 barの圧力下で卾の蛍光分子を解像できるか？
• RQ4 キセノンガス環境下で、単一Ba²⁺イオンの蛍光をバックグラウンドノイズから明確に識別できるか？
• RQ5 イオン輸送、フルオロフォアタグ、蛍光イメージングを統合したシステムは、バックグラウンド低減に十分な効率で一致検出を実現できるか？

主な発見

• 18-キャニオン-6をピリジンに結合させたBa²⁺選択的フルオロフォア（18c6-py）は、オンオフ切替を示し、乾燥状態で強い蛍光を発現した。
• 高圧用プロトタイプ顕微鏡は、外部光学系を用いた20倍および40倍の空気結合レンズを用いて、10 barで安定した高解像度の蛍光イメージングを達成した。
• FLUO-3染料系において、離散的な光不活性化（photo-bleaching）イベントが観察され、乾燥状態でPVAに埋め込まれたマトリックス内での単分子感度が確認された。
• RFカーペットプロトタイプは、高圧キセノンガス中でBa²⁺イオンを浮上・輸送でき、検出平面へのイオン濃縮の実現可能性を示した。
• 単分子イメージングにおいて、2 nm未満の空間分解能を達成し、個々のバリウムイオンの明確な同定が可能となった。
• アーリー・アーリー大学のNEXT-GodXillaプログラムは、高圧キセノンガス中で単一Ba²⁺イオンの検出を実現する予定であり、NEXT-100検出器への統合が計画されている。