[論文レビュー] Competition between polar distortions and octahedral rotations in epitaxially strained LaAlO3

Alison Hatt, Nicola A. Spaldin|arXiv (Cornell University)|Aug 27, 2008

Acoustic Wave Resonator Technologies被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、第一原理的密度汎関数理論を用いて、エpitaxial歪みが[001]指向のLaAlO3における構造的相転移を引き起こす仕組みを調査した。歪みが圧縮から引張に変わると、酸化物分子の歪みが面内方向へと変化する。主な発見は、圧縮歪み下ではI4/mcm、引張歪み下ではImmaという異なる空間群が安定化することであり、歪み工学によって酸化物分子の歪みパターンを制御可能であることを示している。

ABSTRACT

We investigate the effect of epitaxial strain on [001]-oriented LaAlO3 using first-principles density functional calculations. We find a series of structural phase transitions between states characterized by distinct patterns of tilting of the AlO6 octahedra. By tuning the biaxial strain from compressive to tensile, we induce an evolution in the crystal structure in which the tilt axis changes from out-of-plane to in-plane, corresponding to space groups I4/mcm and Imma. We also study the effect of uniaxial relaxation of the usual biaxial epitaxial constraint and explore this as a mechanism for selectively stabilizing different patterns of octahedral tilts.

研究の動機と目的

• エpitaxial歪みが[001]指向のLaAlO3の構造的安定性に与える影響を理解すること。
• 歪み下での結晶構造を決定づける酸化物分子の歪みの役割を特定すること。
• 二軸および一軸歪み制約が、特定の歪みパターンをどのように選択的に安定化させるかを調査すること。
• 歪みを圧縮から引張に変化させた際の結晶対称性および歪み軸の向きの変化をマッピングすること。

提案手法

• 歪みを加えたLaAlO3の電子的および構造的性質を計算するために、第一原理的密度汎関数理論（DFT）計算が用いられた。
• 二軸歪みを圧縮から引張に段階的に変化させ、構造的相転移を調査した。
• 異なる酸化物分子の歪みパターンに対する全エネルギーを計算することで、構造的エネルギー・ランドスケープを調査した。
• 二軸歪みの対称性を破るために一軸方向の緩和を導入し、特定の歪み配置の安定化に与える影響を評価した。
• 異なる歪み条件下での最低エネルギー構造に基づき、空間群（I4/mcmおよびImma）を特定した。
• 対称性解析および構造最適化を通じて、歪み軸（面外から面内へ）の変化を追跡した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 二軸エpitaxial歪みは、[001]指向のLaAlO3における酸化物分子の歪みパターンをどのように調整するか？
• RQ2 歪みが圧縮から引張に変化する段階で、どのような構造的相転移が起こるか？
• RQ3 エpitaxial制約の一次元的緩和は、特定の歪みパターンの安定化にどのように影響するか？
• RQ4 歪みの方向と結晶構造の空間群対称性（I4/mcm 対 Imma）の関係は何か？
• RQ5 歪み工学により、LaAlO3のようなペロブスカイト酸化物の異なる酸化物分子歪み配置を、選択的に安定化できるか？

主な発見

• 圧縮二軸歪み下ではI4/mcm空間群、引張二軸歪み下ではImma空間群に至る構造的相転移が発生した。
• 歪みが圧縮から引張に変わると、歪み軸が面外から面内へと再配列され、主要な歪みモードの再配列を示している。
• 一軸緩和により、二軸歪みの対称性が破られ、特定の酸化物分子歪みパターンの選択的安定化が可能になった。
• エネルギーランドスケープは、異なる歪みパターンに対応する明確なエネルギー極小値を示しており、相転移は軌道混合および結合の歪みに起因する。
• 本研究では、エpitaxial歪みがペロブスカイト酸化物における対称性および歪みパターンを工学的に制御するパラメータとして利用可能であることを示した。
• 結果は、歪み工学が酸化物異質エピタキシャル構造における複雑な構造相のアクセスおよび安定化に有効である可能性を示している。