[論文レビュー] Compound-specific isotope analysis

Éric Lichtfouse|arXiv (Cornell University)|Sep 26, 2007

Isotope Analysis in Ecology参考文献 3被引用数 80

ひとこと要約

この論文は、土壌、堆積物、生物学的体液などの複雑なマトリックス中の個々の有機化合物の正確な同位体測定を可能にする、化合物特異的同位体分析（CSIA）をレビューしている。高度な質量分析法を活用することで、13C/12C、15N/14N、2H/1H などの同位体感受性を用いて、生物地球化学的プロセスを明らかにし、分子レベルでの化合物の起源、変換経路、環境中での挙動に関する知見を提供する。

ABSTRACT

The isotopic composition, for example, 14C/12C, 13C/12C, 2H/1H, 15N/14N and 18O/16O, of the elements of matter is heterogeneous. It is ruled by physical, chemical and biological mechanisms. Isotopes can be employed to follow the fate of mineral and organic compounds during biogeochemical transformations. The determination of the isotopic composition of organic substances occurring at trace level in very complex mixtures such as sediments, soils and blood, has been made possible during the last 20 years due to the rapid development of molecular level isotopic techniques. After a brief glance at pioneering studies revealing isotopic breakthroughs at the molecular and intramolecular levels, this paper reviews selected applications of compound-specific isotope analysis in various scientific fields.

研究の動機と目的

• 有機および無機化合物における同位体不均一性が、生物地球化学的プロセスのトレーサーとして果たす役割を検討すること。
• 土壌、堆積物、生物学的体液などの複雑な混合物に含まれる微量レベルの有機化合物の同位体組成を測定する課題に対処すること。
• 個々の化合物における同位体感受性の検出と定量を可能にした、分子レベルの同位体分析における技術的進歩を強調すること。
• 同位体分離を用いたCSIAの有用性が、環境的および生物学的変換経路を解明する上でどのように機能するかを示すこと。
• 環境監視および代謝研究を含む、さまざまな科学分野におけるCSIAの応用を包括的に概説すること。

提案手法

• 複雑な混合物から個々の有機化合物を分離するために、高精度な同位体比質量分析計（IRMS）とクロマトグラフィー分離を組み合わせる。
• 揮発性および半揮発性化合物の分析に、ガスクロマトグラフィー-同位体比質量分析計（GC-IRMS）を用い、化合物特異的同位体分析を実現する。
• 炭素（13C/12C）、窒素（15N/14N）、水素（2H/1H）、酸素（18O/16O）といった主要な要素の安定同位体分析を実施し、生物地球化学的変換を追跡する。
• 代謝的および非生物的反応における同位体分離のパターンに依存して、反応機構および経路を推定する。
• 複雑な分子におけるサイト特異的同位体効果を調査するために、分子内同位体分析を適用する。
• 同位体感受性をトレーサーとして用い、環境システムにおける汚染物質の自然的および人為的発生源を区別する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 複雑な環境的および生物学的マトリックス中の個々の有機化合物の同位体感受性は、どのように測定可能か？
• RQ2 特定の分子に特徴的な同位体感受性の「指紋」を残す生物地球化学的プロセスは何か？
• RQ3 CSIAは、土壌および堆積物中の有機化合物の起源および変換経路をどの程度解明できるか？
• RQ4 有機化合物の分解において、非生物的プロセスと生物的プロセスにおける同位体分離パターンはどのように異なるか？
• RQ5 CSIAは、環境監視、代謝トレーシング、汚染発生源同定において、実用的にどのような応用が可能か？

主な発見

• 化合物特異的同位体分析（CSIA）は、土壌、堆積物、血液などの複雑な混合物に含まれる微量レベルの有機化合物の同位体組成の検出および定量を可能にする。
• 13C/12C、15N/14N、2H/1H、18O/16Oの同位体感受性は、生物地球化学的プロセスおよび化合物の起源を特定する強力なトレーサーを提供する。
• GC-IRMSおよび関連技術の発展により、微量濃度にすら達する化合物の分子レベルでの同位体組成分析が可能になった。
• 分子内同位体分析により、サイト特異的同位体効果が明らかになり、反応機構および経路に関するより深い洞察が得られた。
• CSIAは、汚染物質の挙動の追跡、代謝経路の研究、環境システムにおける自然的および人為的発生源の区別に成功して応用されている。
• 同位体分析の高い特異性と感度のおかげで、CSIAは環境科学的法医学、生物地球化学、バイオ分子研究分野の主要なツールとなった。