[論文レビュー] Core-level x-ray photoemission and Raman spectroscopy studies on electronic structures in Mott-Hubbard type nickelate oxide NdNiO$_2$

Ying Fu, Le Wang+15 more|arXiv (Cornell University)|Nov 8, 2019

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 75被引用数 28

ひとこと要約

本研究は、バルクNdNiO₂における電子的および磁気的性質を調査するために、コアレベルXPSとラーマン分光法を組み合わせた。NiO₂面は強い反強磁性スピンフラクチュエーションを示すモット＝ハッブル型であることが確認され、ラーマン分光スペクトルにおける二スピン励起ピークから交換エネルギーJ = 25 meVが得られ、理論的予測と一致し、電荷移動絶縁体の挙動とは明確に異なる。

ABSTRACT

We perform core-level X-ray photoemission spectroscopy (XPS) and electronic Raman scattering studies of electronic structures and spin fluctuations in the bulk samples of the nickelate oxide NdNiO$_2$. According to Nd $3d$ and O $1s$ XPS spectra, we conclude that NdNiO$_2$ has a large transfer energy. From the analysis of the main line of the Ni $2p_{3/2}$ XPS, we confirm the NiO$_2$ planes in NdNiO$_2$ are of Mott-Hubbard type in the Zaanen-Sawatzky-Allen scheme. The two-magnon peak in the Raman scattering provides direct evidence for the strong spin-fluctuation in NdNiO$_2$. The peak position determines the antiferromagnetic exchange $J=25$~meV. Our experimental results agree well with our previous theoretical results.

研究の動機と目的

• NdNiO₂のザナエン＝サワツキー＝アレン（ZSA）分類がモット＝ハッブル型か電荷移動型かを解明すること。
• コアレベルX線光電子分光法（XPS）を用いて、NdNiO₂における電子相関の性質を調査すること。
• 電子的ラーマン散乱を用いてスピン励起を調べ、強いスピンフラクチュエーションの証拠を検出すること。
• ラーマン分光スペクトルにおける二スピン励起ピークから、NdNiO₂における反強磁性交換エネルギーJを特定すること。
• 実験的結果を、NdNiO₂の電子構造に関する先行理論的研究と一致させること。

提案手法

• 化学シフトとスクリーニング効果を分析するために、Nd 3d、O 1s、およびNi 2p₃/₂コア準位におけるコアレベルX線光電子分光法（XPS）を実施した。
• 非局所的スクリーニングおよびチャンプ＝ライスシングレットのシグネチャーに基づいて、非局所的スクリーニングとチャンプ＝ライスシングレットのシグネチャーに基づいて、モット＝ハッブル型と電荷移動絶縁体のシナリオを区別するため、Ni 2p₃/₂メインライン形状を分析した。
• スピン励起をプローブし、二スピン励起特徴を検出するために、電子的ラーマン散乱測定を実施した。
• ラーマン感受度スペクトルにおける約550 cm⁻¹の二スピン励起ピークが、強い反強磁性スピンフラクチュエーションの証拠であると特定した。
• 関係式E₂-magnon ≈ 2.7Jを用いて、二スピン励起ピーク位置から反強磁性交換エネルギーJを抽出した。
• LDA+Uおよび三バンドハッブルモデルの厳密対角化を用いた先行理論研究と、XPSおよびラーマンの結果を比較した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 コアレベルXPSデータに基づくと、NdNiO₂はモット＝ハッブル型か電荷移動型のどちらが適切に記述できるか？
• RQ2 NdNiO₂におけるNi 2p₃/₂ XPSメインラインの性質は何か？また、チャンプ＝ライスシングレット形成の兆候を示すか？
• RQ3 NdNiO₂のラーマン分光スペクトルに、強い反強磁性スピンフラクチュエーションを示す二スピン励起ピークが存在するか？
• RQ4 二スピン励起ピーク位置から、NdNiO₂における反強磁性交換エネルギーJの値は何か？
• RQ5 実験的結果は、先行理論研究が予測したモット＝ハッブル的挙動およびJ ≈ 29 meVと一致するか？

主な発見

• Nd 3dおよびO 1s XPSスペクトルは、NdNiO₂に大きな電荷移動エネルギーΔがあることを示し、モット＝ハッブル的性質を支持する。
• Ni 2p₃/₂メインラインは、二重ピーク構造が抑制されており、電荷移動絶縁体の挙動とは一致せず、モット＝ハッブル型と一致する。
• 約550 cm⁻¹に広いラーマンピークが二スピン励起であると特定され、強い反強磁性スピンフラクチュエーションの直接的証拠となった。
• 二スピン励起ピークエネルギーは、E₂-magnon ≈ 2.7Jの関係式から反強磁性交換相互作用J = 25 meVに相当する。
• 実験的結果は、先行理論研究が予測したモット＝ハッブル的挙動およびJ ≈ 29 meVと良好に一致している。
• Ni 2p₃/₂における約853 eVの小さなXPS特徴は、NiO₂面内の固有のS=0 Ni²⁺状態に起因する可能性があり、Nd³⁺ 5d電子パッチと関連している可能性がある。