[論文レビュー] Correlated electronic structure of Pb$_{10-x}$Cu$_x$(PO4)$_6$O

Changming Yue, Viktor Christiansson+1 more|arXiv (Cornell University)|Aug 9, 2023

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、ab-initioで導かれた相互作用を用いた動的平均場理論（DMFT）を用いて、銅ドーピングされた lead apatite Pb₁₀₋ₓCuₓ(PO₄)₆O（LK-99）の電子構造を調査した。x=1でMott絶縁体が得られ、U/W ≈ 30–50であり、ドーピングによる非フェルミ液体的金属が示された。これは強い相関と超伝導行動と不一致な局所的スピンモーメントを伴うため、報告された高温超伝導性およびマイスン効果とは矛盾する。

ABSTRACT

Recently, above-room temperature superconductivity was reported in the Cu doped lead apatite Pb$_{10-x}$Cu$_x$(PO4)$_6$O, dubbed LK-99. By relaxing the structure with Cu substitution, we derive a four-band low-energy model with two 3/4 filled bands of predominantly Cu $d_{xz}$ and $d_{yz}$ character and two filled O $p_x$ and $p_y$ bands. This model is further downfolded to a two-band Cu-$d_{xz/yz}$ model. Using {\it ab-initio} derived interaction parameters, we perform dynamical mean field theory calculations to determine the correlated electronic structure in the normal state. These calculations yield a Mott insulator at $x=1$ and a strongly correlated non-Fermi liquid metal upon doping. The very large interaction versus bandwidth ratio $U/W\approx 30$-$50$ and the local moment paramagnetic behavior in the relevant filling regime are hard to reconcile with diamagnetism and high-temperature superconductivity. Hence, our calculations suggest that this behavior should come from a component with a different stoichiometry.

研究の動機と目的

• Pb₁₀₋ₓCuₓ(PO₄)₆O（LK-99）における報告された高温超伝導性およびマイスン効果の矛盾を、相関電子構造の分析により解明すること。
• 報告された超伝導的挙動が、現実的な低エネルギー模型における電子相関によって説明可能かどうかを特定すること。
• 平坦バンドと潜在的な高温超伝導性の文脈において、標準的DFTを超えた電子相関効果の役割を評価すること。
• 観測されたパラ磁性および局所的スピンモーメントが、LK-99における報告されたマイスン効果および超伝導性と整合するかを評価すること。
• 不均一ドーピングまたは相分離が、実験的観察と理論的モデルとの一致を回復できるかを調査すること。

提案手法

• CuがPb(2)サイトに置換されたPb₁₀₋ₓCuₓ(PO₄)₆Oの構造的緩和を実施し、O(4)の位置がz=0.134からz=0.246にシフトした。
• DFTバンドから四バンド低エネルギー模型を構築し、フェルミ準拠近くのCu-dₓz/d_yzおよびO-pₓ/p_y状態に焦点を当てた。
• 簡略化のため、N-MTO法を用いて四バンド模型を二バンドCu-dₓz/d_yz模型にダウンフォールディングした。
• 現実的な電子間相互作用を含めるために、制約付きランダム位相近似（cRPA）を用いてab-initio相互作用パラメータを計算した。
• 強い電子相関をDFTを超えて取り扱うために、数値的に正確なインポジションソルバーを用いた動的平均場理論（DMFT）を適用した。
• 正規状態の電子構造を分析し、特にx=1におけるMott絶縁体とx≠1における非フェルミ液体的金属に注目し、U/W比および局所的スピン感受率を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 LK-99における報告された高温超伝導性は、現実的な低エネルギー模型における強い電子相関によって説明可能か？
• RQ2 U/W比は、特にx=1におけるPb₁₀₋ₓCuₓ(PO₄)₆Oの電子相の決定にどのような役割を果たすか？
• RQ3 モデルで観測された局所的スピンモーメントのパラ磁性挙動は、LK-99における報告されたマイスン効果と整合するか？
• RQ4 構造的緩和は、低エネルギー電子バンドおよびそれによる相関物理学にどのように影響するか？
• RQ5 不均一ドーピングまたは相分離が、理論的予測と実験的観察（超伝導性およびマイスン効果）との一致を回復できるか？

主な発見

• 構造的緩和により、O(4)酸素がz=0.134からz=0.246にシフトし、Cuドーパント回りの電子的環境が顕著に変化した。
• 低エネルギー模型は、二つの狭いCu-dₓz/d_yzバンド（バンド幅 ≈0.08 eV）と、フェルミ準拠よりわずかに下にある二つのO-pₓ/p_yバンドから構成された。
• N-MTOダウンフォールディングにより得られた二バンドCu-dₓz/d_yz模型は、フェルミ準拠近くの本質的物理を捉えている。
• x=1では、DMFT計算により大きなMottギャップを示すMott絶縁体が予測され、U/W ≈ 30–50に相当し、強い相関効果を示している。
• x≠1では、大きな局所的スピン感受率を示す非フェルミ液体的金属が観測され、強い相関と局所的スピンモーメントの形成が示唆された。
• 観測された局所的スピンモーメントのパラ磁性および大きなU/W比は、報告されたマイスン効果および高温超伝導性とは整合しない。