[論文レビュー] $\mathrm{Co_2Fe_{1-x}Cr_xSi}$ Heusler Alloys : A promising material for spintronics application

Deepika Rani, Jiban Kangsabanik+5 more|arXiv (Cornell University)|Apr 15, 2018

Heusler alloys: electronic and magnetic properties参考文献 51被引用数 7

ひとこと要約

本研究は、スピントロニクスへの応用可能性を高めるためにクロムドーピングされたCo₂FeSiヘウスラー合金を調査し、Cr置換が反サイト不純物の増加にもかかわらず半金属性を安定化させることを明らかにした。XRD、EXAFS、抵抗率測定およびHSE-06 DFT計算を用いて、x=0.1では100 Kまで、x=0.3およびx=0.5ではそれ以上の高温でも頑健な半金属的挙動を示すことが示された。x=0.5では予測される状態密度の少数スピンギャップが2.01 eVに達した。

ABSTRACT

In this article, we investigated the effect of Cr substitution in place of Fe on the structural, magnetic and transport properties of $\mathrm{Co_2FeSi}$ alloy. A comprehensive structural analysis is done using X-ray diffraction (XRD) and extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) spectroscopy. Quaternary Heusler compounds $\mathrm{Co_2Fe_{1-x}Cr_xSi}$ with Cr content (x = 0.1, 0.3, 0.5) were found to crystallize in cubic structure. The synchrotron based EXAFS studies reveal that the anti-site disorder increases with the increase in Cr concentration. The saturation magnetization values in all the alloys are found to be less than those expected from the Slater-Pauling rule, which may be due to the some inherent disorder. A detailed resistivity analysis in the temperature range of 5-300 K is done, taking into account different scattering mechanisms. The residual resistivity ratio is found to decrease with increasing Cr concentration. A disorder induced resistivity minimum due to weak localization effect is seen for x = 0.5. The resistivity measurements also indicate that the half-metallic character survives upto 100 K for x = 0.1, whereas the alloys with x= 0.3 and 0.5 show signature of half- metallic nature even at higher temperatures. First principles calculation done with a more robust exchange correlation functional (namely HSE-06) confirms the half metallicity in the entire concentration range. Theoretically simulated band gap and magnetic moments compliment the experimental findings and are compared wherever possible. All these properties make $\mathrm{Co_2Fe_{1-x}Cr_xSi}$ a promising material for spintronics application.

研究の動機と目的

• Co₂Fe₁₋ₓCrₓSiヘウスラー合金のCr含有量（x = 0.1, 0.3, 0.5）を変化させた際の構造的・磁気的・輸送的性質を調査すること。
• Cr置換が反サイト不純物に与える影響およびその磁気的・電子的性質への影響を理解すること。
• Crドーピングに伴う不純物の増加にもかかわらず、半金属的性質が維持されるかを評価すること。
• 標準的DFT関数の限界を克服するため、HSE-06ハイブリッド関数を用いた第一原理計算により実験的知見を検証すること。
• 実験的・理論的分析を統合することで、Co₂Fe₁₋ₓCrₓSiがスピントロニクス応用の頑健な候補であることを確立すること。

提案手法

• 酸素除去剤としてチタンを用いたアルゴン雰囲気下でのアーク融解により多結晶Co₂Fe₁₋ₓCrₓSi合金を合成した。
• X線回折（XRD）およびフルプールリダクションを用いて結晶構造および格子定数を分析した。
• 同期放射を用いた拡張X線吸収微細構造（EXAFS）分光法を用いて局所的原子構造および反サイト不純物を調査した。
• 5 Kから300 Kまでの抵抗率測定により散乱機構を分析し、弱い局在効果を検出するための測定を実施した。
• 密度汎関数理論（DFT）にHSE-06ハイブリッド交換相関関数を適用し、電子バンド構造および磁気モーメントを計算した。
• 理論的予測（ギャップ、磁気モーメント）を実験データと比較することで、半金属性および不純物効果の妥当性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Feに対するCr置換がCo₂FeSiヘウスラー合金の構造的秩序および反サイト不純物に与える影響は何か？
• RQ2 Crドーピングが磁化の飽和値およびスレイター＝ポーリング則からの逸脱に与える影響の程度はどの程度か？
• RQ3 Co₂Fe₁₋ₓCrₓSiの半金属的性質は高温域でも維持されるか？また、Cr含有量に応じてどのように変化するか？
• RQ4 HSE-06関数は、標準的GGA関数の限界を克服し、これらの合金における半金属的性質を正確に予測できるか？
• RQ5 不純物が弱い局在効果を誘発し、Crドーピングされた試料の残留抵抗率比を低下させる役割を果たすか？

主な発見

• Co₂Fe₁₋ₓCrₓSi合金は、すべてのx値（0.1, 0.3, 0.5）において立方晶L2₁ヘウスラー構造に結晶化しており、XRDおよびEXAFSにより確認された。
• EXAFSにより、反サイト不純物の増加がCr含有量に比例して線形に増加することが判明し、これは磁化の飽和値の低下と相関した。
• 抵抗率測定により、x = 0.5で弱い局在効果に起因する最小値が観測され、Cr含有量の増加に伴い残留抵抗率比が低下した。
• 半金属的性質はx = 0.1では100 Kまで維持されたが、x = 0.3およびx = 0.5ではより高い温度域まで持続しており、安定性の向上が示唆された。
• HSE-06 DFT計算により、x = 0.5で有限の少数スピンギャップ2.01 eVが確認され、全磁気モーメントは5.24 μB/f.u.であった。実験結果と良好に一致した。
• HSE-06関数は、フェルミエネルギー付近に不自然な状態を予測しないという点で、半金属的性質を正しく予測した。これに対してPBE-GGA関数は非半金属的挙動を予測した。