[論文レビュー] Diffusiophoretic transport of colloids in porous media

Mobin Alipour, Yiran Li+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 22, 2024

Electrostatics and Colloid InteractionsChemistry被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、溶質勾配が多孔質媒体内でのコロイドの拡散移動を顕著に変化させることを示しており、非勾配の対照ケースと比較して、その巨視的移行時間および分散が最大10倍の程度変化することが明らかになった。マイクロ流体実験、数値シミュレーション、理論的モデリングを組み合わせることで、著者らは拡散フォアーシスが幾何的不規則性がコロイド輸送に与える影響を調整することを示し、非平衡化学的勾配を無視する古典的モデルに挑戦するものである。

ABSTRACT

Understanding how colloids move in crowded environments is key for gaining control over their transport in applications such as drug delivery, filtration, contaminant/microplastic remediation and agriculture. The classical models of colloid transport in porous media rely on geometric characteristics of the medium, and hydrodynamic/non-hydrodynamic equilibrium interactions to predict their behavior. However, chemical gradients are ubiquitous in these environments and can lead to the non-equilibrium diffusiophoretic migration of colloids. Here, combining microfluidic experiments, numerical simulations, and theoretical modeling we demonstrate that diffusiophoresis leads to significant macroscopic changes in the dispersion of colloids in porous media. We displace a suspension of colloids dispersed in a background salt solution with a higher/lower salinity solution and monitor the removal of the colloids from the medium. While mixing weakens the solute gradients, leading to the diffusiophoretic velocities that are orders of magnitude weaker than the background fluid flow, we show that the cross-streamline migration of colloids changes their macroscopic transit time and dispersion through the medium by an order of magnitude compared to the control case with no salinity gradients. Our observations demonstrate that solute gradients modulate the influence of geometric disorder on the transport, pointing to the need for revisiting the classical models of colloid transport in porous media to obtain predictive models for technological, medical, and environmental applications.

研究の動機と目的

• 溶質勾配と幾何的不規則性が多孔質媒体内でのコロイド輸送にどのように共同して影響を与えるかを調査すること。
• 非平衡拡散フォアーシス効果を無視する古典的コロイド輸送モデルに挑戦すること。
• 不規則な多孔質ネットワーク内における拡散フォアーシスの巨視的影響を、コロイド分散および移行時間の観点から定量化すること。
• 化学勾配を有する環境におけるコロイド行動を予測するフレームワークを確立すること。これは、ドラッグデリバリー、ろ過、環境修復に関連する。

提案手法

• フォトレジストを用いたフォトリソグラフィーにより、秩序的および不規則的障害物アレイを有するマイクロ流体チップを製造し、不規則性はパラメータβで制御された。
• コロイド（1 μmの直径、カルボキシル酸塗布、ゼータ電位 ≈ -70 mV）を64 fpsで撮影し、溶質勾配への応答としての軌道を追跡した。
• 溶質フロントは、LiClの代理として蛍光性ナトリウム塩（0.01 mM）を用いて可視化したが、拡散係数の不一致については認識された。
• 3次元一時的輸送をシミュレートするカスタムOpenFOAMソルバを用い、薄いデバイ層近似を用いて拡散フォアーシス移動度を組み込んだ。
• 理論的モデリングでは、拡散フォアーシス移動度式：Γₚ = (ε/η)(kBT/ze)²[βₛ(zeζₚ/kBT) + 4ln cosh(zeζₚ/4kBT)] を用い、βₛはカチオン・アノンの拡散係数から導出された。
• 実験では、『引力的』（c₁/c₀ ≈ 100）、『コントロール』（c₁ = c₀）、および『反発的』（c₁/c₀ ≈ 0.01）な溶質勾配条件下でのコロイド除去ダイナミクスを比較した。

Figure 1: Flow disorder and solute gradients shape the macroscopic transport of colloids in porous media. (a) Schematic of the microfluidic chips patterned with obstacles. The field of view (FOV) of the experiments is marked with the white rectangle. We introduce geometric disorder into an ordered l

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 溶質勾配は、不規則な多孔質媒体内でのコロイドの巨視的分散および移行時間にどのように影響を与えるか？
• RQ2 非平衡化学的勾配を無視する古典的モデルと比較して、拡散フォアーシスはコロイド輸送にどの程度の変化をもたらすか？
• RQ3 幾何的不規則性と拡散フォアーシス力が、どのようにコロイド移動経路を形成するか？
• RQ4 拡散フォアーシスは、多孔質ネットワーク内での速度不均一性がコロイド輸送に与える影響を顕著に調整できるか？

主な発見

• 拡散フォアーシスは、勾配なしのコントロールケースと比較して、コロイドの移行時間および分散を最大10倍の程度変化させる。
• 『引力的』状態（c₁/c₀ ≈ 100）では、溶質フロントに向かう拡散フォアーシス移動のため、コロイドの除去が顕著に加速される。
• 『反発的』状態（c₁/c₀ ≈ 0.01）では、コロイドの除去が遅くなり、溶質フロントからの拡散フォアーシス的反発が示唆される。
• 幾何的不規則性により横方向速度分布がガウス分布から逸脱し、溶質勾配がさらにこの分布を広げ、横方向移動を促進する。
• 実験条件下でのコロイドの拡散フォアーシス移動度は、約800 μm²/sと推定された。
• 数値シミュレーションにより、拡散フォアーシスが流体力学的効果を上回り、コロイド分散の変化を支配することが確認された。これは、拡散フォアーシス速度が背景流れに比べて数個のオーダー小さくても同様に成立する。

Figure 2: Diffusiophoretic migration of colloids across the flow streamlines leaves a lasting fingerprint on the velocity distribution experienced by the colloids. (a) The temporal evolution of the normalized mean colloid velocity and density fields. In the control case, we observe a monotonic decre