[論文レビュー] Effect of Dissolved Oxygen Content on Photocatalytic Performance of Graphene Oxide

M. Bakhtiar Azim, Farzana Nargis+5 more|arXiv (Cornell University)|Jun 18, 2018

Graphene and Nanomaterials Applications参考文献 38被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、太陽光下でグラフェンオキシド（GO）を用いたメチレンブルー（MB）の光触媒的分解において、溶解酸素（DO）の果たす役割を調査した。結果として、DOを2.8から3.9 mg/Lに上昇させることで、分解速度定数が0.035から0.062 min⁻¹に上昇した。過酸化水素（H2O2）を添加したGOでは、ラジカル生成と電子移動効率の向上により、60分間で92%の脱色が達成された。

ABSTRACT

Graphene, a two-dimensional (2D) promising emergent photocatalyst consisting of earth-abundant elements. This study evaluated the potential of graphene oxide (GO) towards photocatalytic degradation of a novel organic dye, Methylene Blue (MB). In this work, photocatalytic activity of graphene oxide (GO), graphene oxide (GO) along with hydrogen peroxide (H2O2) were tested by photodegrading Methylene Blue (MB) in aqueous solution. The resulted GO nanoparticles were characterized by X-ray powder diffraction, Scanning Electron Microscopy, Energy Dispersive Spectroscopy and Fourier Transform Infrared Ray Spectroscopy. The XRD data confirms the sharp peak centered at 2Theta=10.44 degree corresponding to (002) reflection of GO. Based on our results, it was found that the resulted GO nanoparticles along with H2O2 achieved ~92% photodecolorization of MB compared to ~63% for H2O2 under natural sunlight irradiation at pH~7 in 60 min. The influences of oxygen and hydrogen peroxide (H2O2) on the degradation of MB during sunlight/GO process were investigated. Experimental results indicated that oxygen was a determining parameter for promoting the photocatalytic degradation. The rate constant of degradation (k1) increased from 0.019 to 0.042 per minute for dissolved oxygen content (DOC) 3.5 mg/L when direct photocatalysis (MB/GO) and H2O2-assisted photocatalysis (MB/H2O2/GO) were used. Owing to the fact that H2O2 acted as an electron and hydroxyl radicals scavenger, the addition of H2O2 should in a proper dosage to enhance the degradation of MB. Moreover, as the initial concentration of dissolved oxygen (DO) was increased from 2.8 to 3.9 mg/L, the rate constant of degradation (k1) increased from 0.035 to 0.062 per minute. The mechanism of photodegradation and kinetics were also studied for both direct photocatalysis and H2O2-assisted photocatalysis.

研究の動機と目的

• 自然光下におけるグラフェンオキシド（GO）がメチレンブルー（MB）を分解する光触媒的性能を評価すること。
• 溶解酸素（DO）がGOを用いたMB分解の効率に与える影響を調査すること。
• 過酸化水素（H2O2）とGOの相乗効果が光触媒活性をどのように向上させるかを検討すること。
• 異なるDOおよびH2O2条件における反応 kinetics および分解機構を解明すること。

提案手法

• 改良されたハマー法を用いてGOナノ粒子を合成し、XRD、SEM、EDS、FTIRを用いて特性評価を行った。
• pH ~7の条件下で自然光照射下に、直接光触媒反応（MB/GO）およびH2O2を添加した光触媒反応（MB/H2O2/GO）を実施した。
• DO濃度を2.8から3.9 mg/Lに変化させ、分解kineticsに与える影響を評価した。
• 時間経過に伴うMBの光脱色効率を測定し、分解kineticsの速度定数（k1）を計算した。
• kineticモデリングおよびH2O2のラジカル消去効果を用いて反応経路を分析した。
• XRDを用いて、GO合成に成功したことを確認した。2θ = 10.44°に明確な(002)ピークが観察された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 溶解酸素（DO）濃度が、GOを用いたメチレンブルー（MB）の光触媒的分解速度にどのように影響を与えるか？
• RQ2 過酸化水素（H2O2）は、MB分解におけるGOの光触媒効率をどのように向上させるか？
• RQ3 MB/GOおよびMB/H2O2/GO系において、DO濃度が上昇するに従い、分解速度定数（k1）はどのように変化するか？
• RQ4 H2O2およびDOが存在する際の分解促進の背後にあるメカニズムは何か？
• RQ5 同一条件下での直接光触媒反応とH2O2を添加した光触媒反応のkineticプロファイルは、どのように比較できるか？

主な発見

• GOにH2O2を添加することで、自然光下で60分間でMBの光脱色率が、GO単独時のおおよそ63%から約92%に向上した。
• DO濃度が3.5 mg/Lの条件下で、分解速度定数（k1）はGO単独時（0.019 min⁻¹）からH2O2/GO系（0.042 min⁻¹）に上昇した。
• H2O2を添加した系において、DOを2.8から3.9 mg/Lに上昇させることで、速度定数は0.035から0.062 min⁻¹に上昇した。
• 酸素は、電子移動およびラジカル生成を促進する要因として、光触媒的分解を促進する重要な要因であると特定された。
• H2O2は電子受容体としても、ヒドロキシルラジカルの供給源としても機能したが、最適な添加量を超過すると、有益なラジカルが消去される可能性があった。
• XRDにより、GOの存在が確認され、2θ = 10.44°に明確な(002)ピークが観察された。これは、2次元酸化物構造の成功した合成を示している。