[論文レビュー] Effect of epitaxial strain on the electronic structure and magnetic correlations in infinite-layer (Nd,Sr)NiO$_2$

I. Leonov, Sergey Y. Savrasov|arXiv (Cornell University)|Jun 8, 2020

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、DFT+DMFTを用いて、Srドーピングおよびエpitaxial圧縮ひずみが、(Nd,Sr)NiO₂の電子的および磁気的性質に与える影響を調査する。x ≈ 0.2でLifshitz遷移が発生し、Néel (111)からC型 (110)反強磁性秩序へ移行し、x ≈ 0.1–0.2付近でNi 3dスピンの強いフルストレーションが生じることが明らかになった。これは、系の構造的パラメータおよびドーピングに対する異常な感受性を説明する。

ABSTRACT

We present a theoretical study of the effect of electron-electron interactions and Sr doping on the electronic structure of infinite-layer (Nd,Sr)NiO$_2$ using the density functional+dynamical mean-field theory approach. In particular, we explore the impact of epitaxial compressive strain that experience (Nd,Sr)NiO$_2$ films on the electronic properties, magnetic correlations, and exchange couplings. Our results reveal the crucial importance of orbital-dependent correlation effects in the Ni $3d$ shell of Sr-doped NdNiO$_2$. Upon doping with Sr, it undergoes a Lifshitz transition which is accompanied by a reconstruction of magnetic correlations: For Sr $x<0.2$ (Nd,Sr)NiO$_2$ adopts the Néel $(111)$ antiferromagnetic (AFM) order, while for $x>0.2$ the $C$-type $(110)$ AFM sets in the unstrained (Nd,Sr)NiO$_2$, with a highly frustrated region at $x \simeq 0.2$, all within DFT+DMFT at $T=290$ K. Our results for the Néel AFM at Sr $x=0$ suggest that AFM NdNiO$_2$ appears at the verge of a Mott-Hubbard transition, providing a plausible explanation for the experimentally observed weakly insulating behavior of NdNiO$_2$ for Sr $x<0.1$. We observe that the Lifshitz transition makes a change of the band structure character from electron- to hole-like with Sr $x$, in agreement with recent experiments. Our results for magnetic couplings demonstrate an unanticipated frustration of the Ni $3d$ magnetic moments, which suppresses magnetic order near Sr $x=0.2$. We find that the effect of frustration is maximal for Sr doping $x \simeq 0.1-0.2$ that nearly corresponds to the experimentally observed doping value. We conclude that the in-plane strain adjusts a bandwidth of the Ni $x^2-y^2$ band, i.e., controls the effect of electron correlations in the Ni $x^2-y^2$ orbitals. The electronic properties of (Nd,Sr)NiO$_2$ reveal an anomalous sensitivity upon a change of the crystal structure parameters.

研究の動機と目的

• 無限層 (Nd,Sr)NiO₂における電子相関、Srドーピング、エpitaxialひずみの相乗的相互作用を理解すること。
• NdNiO₂ (x < 0.1)で実験的に観測された弱い絶縁的挙動と、ドーピングに伴い現れる異なる磁気相の発生を説明すること。
• ひずみがNi 3d x²−y²軌道のバンド幅に与える影響と、その磁気秩序および相関効果への影響を調査すること。
• x ≈ 0.2付近で磁気的フラストレーションがピークを示す理由と、実験的観察との関連を明確にすること。

提案手法

• Ni 3d軌道における強い電子間相関を扱うために、密度汎関数理論＋動的平均場理論（DFT+DMFT）手法を用いる。
• Srドーピング（x）を0から0.4まで変化させた、(Nd,Sr)NiO₂の現実的なモデルを構築し、格子定数の調整によりエpitaxial圧縮ひずみを模擬する。
• 実験条件を再現するため、T = 290 Kで電子構造および磁気相関を計算する。
• 特にNi 3d x²−y²軌道における軌道別相関効果を分析し、ひずみによるバンド幅制御の可能性を評価する。
• 磁気交換結合を評価し、ドーピングレベルに応じた磁気秩序の性質（Néel型対C型）を同定する。
• Srドーピングの増加に伴うフェルミ面トポロジーの変化を用いて、Lifshitz遷移を追跡する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 エpitaxialひずみ下でのSrドーピングは、(Nd,Sr)NiO₂の電子構造および磁気秩序にどのように影響を与えるか？
• RQ2 軌道依存性相関が、(Nd,Sr)NiO₂の磁気相図を決定づける役割を果たすか？
• RQ3 エpitaxial圧縮ひずみは、Ni 3d x²−y²軌道のバンド幅およびその相関効果にどのように影響を与えるか？
• RQ4 なぜ磁気的フラストレーションがx ≈ 0.1–0.2でピークを示すのか？ これは実験的観察とどのように関連するか？
• RQ5 (Nd,Sr)NiO₂における構造的パラメータへの電子的感受性の異常さは、どのように説明できるか？

主な発見

• Srドーピングx ≈ 0.2でLifshitz遷移が発生し、フェルミ面トポロジーが電子的性質から正孔的性質へ変化することが、最近の実験と整合的である。
• x < 0.2では(Nd,Sr)NiO₂はNéel (111)反強磁性秩序を示し、x > 0.2ではC型 (110)反強磁性秩序が出現する。磁気的フラストレーションはx ≈ 0.2で最大値を示す。
• x = 0 (NdNiO₂)のNéel相は、Mott-Hubbard遷移に近い状態にあり、x < 0.1で実験的に観測された弱い絶縁的挙動を説明できる。
• Ni 3dスピンの磁気的フラストレーションはx ≃ 0.1–0.2で最も強く、長距離磁気秩序の抑制と関連し、実験的に観測された最適ドーピング領域と一致する。
• エpitaxial圧縮ひずみは、Ni 3d x²−y²軌道のバンド幅を調整し、この重要な軌道における電子相関の強度を制御する。
• 軌道別相関効果は、磁気的および電子的応答を決定づける上で不可欠であり、x²−y²軌道が観察された現象の中心的役割を果たしている。