[論文レビュー] Effect of quenched disorder on a quantum spin liquid state of triangular-lattice antiferromagnet 1T-TaS$_2$

H. Murayama, Yuki Sato+13 more|arXiv (Cornell University)|Sep 2, 2019

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ひとこと要約

本研究は、強いかきん状態の量子スピン液体（QSL）状態に及ぼすクエンチドディスオーダーの影響を、三角格子反強磁性体1T-TaS₂において調査する。純粋、Se置換、および電子線照射処理を施した結晶を用いた比熱および熱伝導度測定により、有効自由度を持つスピンons（フェルミ面を有する）と局在化したオーランドスピンがランダムなスイングレットを形成する二重性が明らかになった。電子線照射による強いディスオーダーは、新たな量子パラマグネティック状態を誘発するが、弱いディスオーダーは有効自由度の励起を抑制し、QSL状態が弱いディスオーダーに対して頑健であることを示している。

ABSTRACT

A quantum spin liquid (QSL) is an exotic state of matter characterized by quantum entanglement and the absence of any broken symmetry. A long-standing open problem, which is a key for fundamental understanding the mysterious QSL states, is how the quantum fluctuations respond to randomness due to quenched disorder. Transition metal dichalcogenide 1T-TaS$_2$ is a candidate material that hosts a QSL ground state with spin-1/2 on the two-dimensional perfect triangular lattice. Here, we performed systematic studies of low-temperature heat capacity and thermal conductivity on pure, Se-substituted and electron irradiated crystals of 1T-TaS$_2$. In pure 1T-TaS$_2$, the linear temperature term of the heat capacity $γT$ and the finite residual linear term of the thermal conductivity in the zero-temperature limit $κ_{0}/T\equivκ/T(T ightarrow0)$ are clearly resolved, consistent with the presence of gapless spinons with a Fermi surface. Moreover, while the strong magnetic field slightly enhances $κ_0/T$, it strongly suppresses $γ$. These unusual contrasting responses to magnetic field imply the coexistence of two types of gapless excitations with itinerant and localized characters. Introduction of additional weak random exchange disorder in 1T-Ta(S$_{1-x}$Se$_x$)$_2$ leads to vanishing of $κ_0/T$, indicating that the itinerant gapless excitations are sensitive to the disorder. On the other hand, in both pure and Se-substituted systems, the magnetic contribution of the heat capacity obeys a universal scaling relation, which is consistent with a theory that assumes the presence of localized orphan spins forming random singlets. Electron irradiation in pure 1T-TaS$_2$ largely enhances $γ$ and changes the scaling function dramatically, suggesting a possible new state of spin liquid.

研究の動機と目的

• クエンチドディスオーダーが、特にフラストレーションを示す2次元系における量子スピン液体（QSL）状態に及ぼす影響を理解すること。
• 1T-TaS₂のQSL状態におけるギャップレススピンオン励起の安定性が、さまざまなディスオーダー強度の下でどのように変化するかを調査すること。
• 局在化したオーランドスピンと有効自由度を持つスピンonsが、QSL基底状態に共存しているかどうかを特定すること。
• 強いディスオーダーが、元のQSLとは異なる新たな量子パラマグネティック状態を安定化させうるかどうかを調査すること。

提案手法

• 純粋、Se置換（1T-Ta(S₁₋ₓSeₓ)₂）、および電子線照射処理を施した1T-TaS₂結晶を用いた、系統的な低温度比熱および熱伝導度測定。
• 局在化した励起がランダムスイングレットを形成することを特定するために、磁気的寄与比熱の解析に普遍的スケーリング関数を用いる。
• ギャップレス有効自由度を持つスピンオン励起（フェルミ面を有する）を調べるために、残渣線形熱伝導度項 𝞫₀/T を抽出する。
• 𝞫₀/T と線形比熱係数 𝛄 の磁場依存性を比較することで、有効自由度と局在化したギャップレス励起を区別する。
• 比熱データのスケーリングコラプスを用いて、局在化したオーランドスピンの存在とそのランダムスイングレット形成を確認する。
• 𝞫₀/T = (1/3)γₛvₛℓₛ を用いたスピンオン平均自由行程の推定により、ディスオーダーにもかかわらず長い平均自由行程であることが示された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Se置換による弱いクエンチドディスオーダーは、1T-TaS₂のQSL状態におけるギャップレス有効自由度スピンオン励起にどのように影響するか？
• RQ2 局在化したオーランドスピンはQSL状態において果たす役割は何か？また、観測された比熱スケーリングにどのように寄与しているか？
• RQ3 弱いディスオーダー下でなぜ熱伝導度の残渣項 𝞫₀/T が消えるのに対し、比熱係数 𝛄 は依然として頑健なのか？
• RQ4 電子線照射による強いディスオーダーは、元のQSLとは異なる新たな量子パラマグネティック状態を誘発するか？
• RQ5 観測された比熱のスケーリング行動は、局在化したランダムスイングレット理論で説明可能か？

主な発見

• 純粋な1T-TaS₂における有限な残渣線形項 𝞫₀/T は、フェルミ面を有するギャップレス有効自由度スピンオンの存在を確認する。
• Se置換は 𝞫₀/T を抑制するため、有効自由度スピンオンが弱いディスオーダーに敏感であることが示された。
• 磁気的比熱は、純粋、Se置換、および照射処理を施したサンプルにおいて類似したηおよびr値を示す普遍的スケーリングコラプスを示し、局在化したオーランドスピンがランダムスイングレットを形成していることを支持する。
• 比熱係数 𝛄 は弱いディスオーダー下でも頑健であり、𝞫₀/T とは対照的な磁場依存性を示すため、有効自由度と局在化したギャップレス励起が共存していることが示された。
• 電子線照射により 𝛄 が顕著に増大し、スケーリング関数が変化したため、新たな量子パラマグネティック状態の出現が示唆された。
• 推定されたスピンオン平均自由行程は5 nmを超えており、局在化スピンによる散乱が弱いことが示され、有効自由度スピンオンの長いコher-エンス長と整合的である。