[論文レビュー] Electronic Structure and Correlation Effects in PuCoIn5 as compared to PuCoGa5

Jian‐Xin Zhu, Paul H. Tobash+7 more|arXiv (Cornell University)|Jun 21, 2011

Rare-earth and actinide compounds被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、GGA+DMFT計算を用いて、超伝導性のPuCoIn5とPuCoGa5の電子構造を比較し、PuCoIn5の格子定数が28%大きいことにより、Pu 5fバンドが狭くなり、Kondoスクリーニングが弱まることが明らかになった。これにより、系は局在化へとシフトする。これは、PuCoIn5のTcがPuCoGa5に比べて低い理由を説明するものであり、格子拡張がKondoスクリーニングを抑制し、超伝導転移温度を低下させることを結びつける。

ABSTRACT

Since their discovery nearly a decade ago, plutonium-based superconductors have attracted considerable interest, which is now heightened by the latest discovery of superconductivity in PuCoIn5. In the framework of density functional theory (DFT) within the generalized gradient approximation (GGA) together with dynamical mean-field theory (DMFT), we present a comparative study of the electronic structure of PuCoIn5 with the related material, PuCoGa5. Overall, a similar GGA-based electronic structure, including the density of states, energy dispersion, and Fermi surface topology, was found for both compounds. The GGA Pu 5f band was narrower in PuCoIn5 than in PuCoGa5, resulting in an effective reduction of Kondo screening in the former system, as also shown by DMFT calculations. This phenomenon is due to the expanded lattice for PuCoIn5.

研究の動機と目的

• 格子拡張がプルトニウム系115超伝導体における電子相関およびKondoスクリーニングに与える影響を調査すること。
• 同一構造を持つが、単位格子体積が28%異なるPuCoIn5とPuCoGa5の電子構造を比較すること。
• PuCoIn5におけるKondoスクリーニングの低下が、超伝導転移温度（Tc）に与える影響を特定すること。
• 5f電子の局在化が、プルトニウム系物質における移動体-局在体の遷移を引き起こす役割を評価すること。
• 格子体積、バンドの狭まり、Kondoスクリーニング強度の理論的枠組みを、重いフェルミオン系に結びつけること。

提案手法

• FP-LAPWおよびFP-LMTO法を用いて、一般化勾配近似（GGA）における密度汎関数理論（DFT）計算を実施した。
• 強い電子相関を扱うために、GGA+DMFTアプローチを採用し、頂点補正付き1クロスインパルス近似（OCA）インパルスソルバーを用いた。
• スクリーニング効果を反映させるために、U = 4 eVおよびスレーター積分（F², F⁴, F⁶）を30%削減した。
• 理論的平衡体積を実験データと照合するため、全エネルギー対体積の計算を実施した。
• ムフィン・トリン（MT）およびスピン軌道結合補正を用いて、状態密度（DOS）、フェルミ表面のトポロジー、5f軌道占有数を計算した。
• PuCoIn5とPuCoGa5の間で、再正規化された準粒子バンド幅を比較し、Kondoスクリーニング強度を定量化した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 PuCoIn5の28%大きな単位格子体積が、PuCoGa5と比較して、裸のPu 5fバンド幅にどのように影響するか？
• RQ2 格子拡張が、PuCoIn5におけるKondoスクリーニングをPuCoGa5と比較してどの程度弱めるか？
• RQ3 5f電子の局在化が、プルトニウム系115化合物における超伝導転移温度を決定づける役割を果たすか？
• RQ4 GGAおよびGGA+DMFTの下で、PuCoIn5とPuCoGa5のフェルミ表面トポロジーおよび状態密度はどのように比較できるか？
• RQ5 ドニャチ相図は、2つの化合物間のKondoスクリーニングおよび超伝導挙動の差を説明できるか？

主な発見

• 理論的平衡体積としてのPuCoIn5（1052.7 a.u.³）は、実験値（1050.5 a.u.³）とよく一致しており、PuCoGa5（811.8 a.u.³）も実験値（820.2 a.u.³）に近い。
• 格子拡張により、PuCoIn5における裸のPu 5fバンドがPuCoGa5よりも狭くなり、混合が減少し、Kondoスクリーニングが弱まる。
• GGA+DMFT計算により、PuCoIn5におけるKondo共鳴幅が小さく、PuCoGa5に比べてKondoスクリーニングが弱いことが示された。
• PuCoIn5における再正規化された準粒子バンド幅は、裸のバンド幅に対して約2桁小さく、強い多体効果を示している。
• PuCoIn5の単位格子体積を20%縮小すると、準粒子バンド幅はPuCoGa5とほぼ一致するようになるため、格子拡張がKondoスクリーニングの低下の主因であることが確認された。
• 5f軌道占有数（n₅fᴹᵀ）は、PuCoIn5の方がPuCoGa5よりも高く、拡張格子における5f電子の局在化が強いことが示された。