[論文レビュー] Environmental Screening and Ligand-Field Effects to Magnetism in CrI$_3$ Monolayer

David Soriano, А. Н. Руденко+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 8, 2021

2D Materials and Applications参考文献 63被引用数 35

ひとこと要約

本研究は、CrI3モノレイヤーにおける磁性が、強磁性および反強磁性のCr-Cr結合チャネルの相互作用によって駆動される多軌道スレーター交換機構に起因することを明らかにした。特に、リガンド（I）のp軌道が決定的な役割を果たす。環境スクリーニング、特に六方晶窒化ホウ素（hBN）によるカプセル化は、クーロン相互作用を非単調に調節し、交換結合に及ぼす誘電率効果によって、マグノン分散およびCurie温度を調整する。

ABSTRACT

We present a detailed study on the microscopic origin of magnetism in suspended and dielectrically embedded CrI$_3$ monolayer. To this end, we down-fold two distinct minimal generalized Hubbard models with different orbital basis sets from \emph{ab initio} calculations using the constrained random phase approximation. Within mean-field approximation, we show that these models are capable of describing the formation of localized magnetic moments in CrI$_3$ and of reproducing electronic properties of full \emph{ab initio} calculations. We utilize the magnetic force theorem to study microscopic magnetic exchange channels between the different orbital manifolds. We find a multi-orbital super-exchange mechanism as the origin of magnetism in CrI$_3$ resulting from a detailed interplay between effective ferro- and anti-ferromagnetic Cr-Cr $d$ coupling channels, which is decisively affected by the ligand (I) $p$ orbitals. We show how environmental screening such as resulting from encapsulation with hexagonal boron nitride (hBN) of the CrI$_3$ monolayer affects the Coulomb interaction in the film and how this successively controls its magnetic properties. Driven by a non-monotonic interplay between nearest and next-nearest neighbour exchange interactions we find the magnon dispersion and the Curie temperature to be non-trivially affected by the environmental dielectric screening.

研究の動機と目的

• 環境条件の変化に応じたCrI3モノレイヤーにおける磁性の微視的起源を理解すること。
• カプセル化（例：hBN）に起因する誘電スクリーニングがクーロン相互作用および磁性交換結合に与える影響を調査すること。
• リガンド（I）のp軌道が多軌道スレーター交換を通じて磁性交換を媒介する役割を特定すること。
• 環境スクリーニングが2D CrI3におけるCurie温度およびマグノン分散に与える影響を定量すること。

提案手法

• ab initio DFTおよび制約付きRPAを用いて、正確なクーロンテンソルを導出する最小限の一般化ハーバードモデルを構築した。
• Cr d軌道のみを含む（d-only）モデルと、I p軌道を含む（d+p）モデルの2つをダウンフォールドし、リガンド場効果を捉えた。
• 平均場ハートリー・フォック理論を用いてモデルを解き、スピン分解された準粒子バンド構造を取得した。
• 磁性力定理を適用して、軌道別に分解された交換相互作用を計算した。
• Wannier関数連続電気的状態（WFCE）手法を用いて、誘電カプセル化に起因する環境スクリーニング効果を組み込んだ。
• 変化する誘電率スクリーニング下での最近接および準最近接相互作用における交換結合の非単調依存を分析した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 リガンドp軌道は、CrI3モノレイヤーにおける磁性交換経路にどのように影響を与えるか？
• RQ2 多軌道スレーター交換は、CrI3における強磁性の安定化にどのような役割を果たすか？
• RQ3 hBNカプセル化に起因する誘電スクリーニングは、有効クーロン相互作用および磁性交換結合をどのように変化させるか？
• RQ4 環境スクリーニングは、CrI3におけるCurie温度およびマグノン分散をどの程度調整可能か？
• RQ5 カプセル化によるクーロン工学を用いることで、2次元ファンデルワールス磁性体の磁性特性を制御可能か？

主な発見

• CrI3モノレイヤーにおける磁性は、強磁性および反強磁性のCr-Cr結合チャネルの競合によって駆動される多軌道スレーター交換機構に起因する。
• リガンド（I）のp軌道は、特にt2g-t2gおよびt2g-eg混合経路を通じて、磁性交換相互作用の媒介と調整に不可欠である。
• 誘電カプセル化に起因する環境スクリーニングは、有効クーロン相互作用を非単調に変化させ、交換結合に非自明な変化をもたらす。
• CrI3におけるCurie温度およびマグノン分散は、誘電スクリーニングによって強く非単調に調整可能であり、中程度のスクリーニング強度付近で最適な調整が達成される。
• I p軌道を含むd+pモデルは、特にスクリーニング下において、d-onlyモデルよりも磁性交換をより正確に記述する。
• 本研究は、カプセル化によるクーロン工学が、2D CrI3における磁性基底状態およびマグノニクス励起状態の制御に有効であることを示した。