[論文レビュー] Exploration of all-3d Heusler alloys for permanent magnets: an ab initio based high-throughput study

Madhura Marathe, Heike C. Herper|arXiv (Cornell University)|Dec 15, 2022

Heusler alloys: electronic and magnetic properties被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、ab initioの高スループットスクリーニングおよび密度汎関数理論を用いて、すべての3dヘースラー合金の中からFe₂NiZn、Fe₂NiTi、Ni₂CoFeが希土類元素を含まない永久磁石候補として有望であると特定した。これらの材料は、最大1.23 MJ/m³に達する大きな面外磁気異方性（磁気的異方性）を示し、室温を200 K以上上回るCurie温度を有しており、歪み工学による異方性のチューニングが可能である。

ABSTRACT

Heusler alloys have attracted interest in various fields of functional materials since their properties can quite easily be tuned by composition. Here, we have investigated the relatively new class of all-3d Heusler alloys in view of its potential as permanent magnets. To identify suitable candidates, we performed a high-throughput study using an electronic structure database to search for X$_2$YZ-type Heusler systems with tetragonal symmetry and high magnetization. For the alloys which passed our selection filters, we have used a combination of density functional theory calculations and spin dynamics modelling to investigate their magnetic properties including the magnetocrystalline anisotropy energy and exchange interactions. The candidates which fulfilled all the search criteria served as input for the investigation of the temperature dependence of the magnetization and determination of Curie temperature. Based on our results, we suggest that Fe$_2$NiZn, Fe$_2$NiTi and Ni$_2$CoFe are potential candidates for permanent magnets with large out-of-plane magnetic anisotropy (1.23, 0.97 and 0.82 MJ/m$^3$ respectively) and high Curie temperatures lying more than 200 K above the room temperature. We further show that the magnitude and direction of anisotropy is very sensitive to the strain by calculating the values of anisotropy energy for several tetragonal phases. Thus, application of strain can be used to tune the anisotropy in these compounds.

研究の動機と目的

• すべての3dヘースラー合金の中から、高い磁化および大きな磁気的異方性を有する希土類元素を含まない永久磁石候補を同定すること。
• 高スループット電子構造データベーススクリーニングを用いて、テトラゴナル相ヘースラー化合物の安定性および磁気的性質を評価すること。
• モンテカルロシミュレーションを用いて、磁化およびCurie温度の温度依存性を調査すること。
• 歪みおよびサイト不純物の影響が磁気的異方性に与える影響を評価し、薄膜応用におけるチューニング可能性を検討すること。
• これらの材料が、高Curie温度、大きな面外異方性、構造的安定性といった永久磁石の主要な基準を満たしているかどうかを特定すること。

提案手法

• AFLOW電子構造データベースを用いた高スループットサーチを実施し、テトラゴナル対称性および高い磁気モーメントを有するX₂YZ型すべての3dヘースラー合金を同定した。
• 選択された候補に対して、密度汎関数理論（DFT）を用いて磁気的異方性エネルギー（MAE）および交換相互作用を計算した。
• スピンダイナミクスおよびモンテカルロシミュレーションを用いて、温度依存磁化をモデル化し、Curie温度を特定した。
• さまざまなテトラゴナル歪み（c/a比）における歪み依存のMAE計算を実施し、異方性のチューニング可能性を評価した。
• 標準的および逆ヘースラー相を用いて、Fe/Ni混合によるサイト不純物がMAEに与える影響を評価した。
• エpitaxial薄膜成長を可能にする格子定数に一致する基板（例：GaAs、Cu）を同定し、望ましいテトラゴナル相の安定化を図った。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 どのすべての3dヘースラー合金が、永久磁石候補として十分な磁気的異方性およびCurie温度を有するか？
• RQ2 外部からの歪みが、これらの材料における磁気的異方性の大きさおよび方向にどのように影響を与えるか？
• RQ3 FeとNi間のサイト不純物が、磁気的異方性エネルギーにどの程度の影響を及ぼすか？
• RQ4 エpitaxial歪みによる構造的チューニングによって、これらの材料が面外磁気的異方性を維持できるか？
• RQ5 格子定数に一致する基板を用いた薄膜成長のための実現可能なパスは存在するか？

主な発見

• Fe₂NiZn、Fe₂NiTi、Ni₂CoFeが、それぞれ1.23、0.97、0.82 MJ/m³の面外磁気的異方性エネルギーを示すトップ候補として同定された。
• 3つの候補すべてが、室温を200 K以上上回るCurie温度を有しており、作動条件における熱的安定性が保証される。
• 歪み工学により異方性が顕著にチューニング可能である：Fe₂NiZnではc/a = 1.1–1.5の範囲でMAE >1 MJ/m³を達成しており、強いチューニング能力が示された。
• FeとNi間のサイト不純物はMAEにほとんど影響を及ぼさないため、非化学 stoichiometric 条件下でも耐性があることが示された。
• Fe₂NiZnおよびFe₂NiTiのエネルギー障壁は比較的平坦であるため、歪みによって高異方性のテトラゴナル相を安定化できることが示された。
• Fe₂CoVおよびFe₂CoTiは高いCurie温度と大きなMAEを示すが、面内容易軸を示すため、ドーピングや合金化によって再配向が可能であると示唆された。