[論文レビュー] Magnetic field induced polarization enhancement in monolayers of tungsten dichalcogenides: Effects of temperature

T. Smoleński, T. Kazimierczuk+6 more|arXiv (Cornell University)|Mar 3, 2017

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ひとこと要約

本研究では、20 mTという非常に弱い磁場でも、モノレイヤーWS₂における局在的励起子の光学的整列が向上することを示した。これは、既に観察されていたWSe₂における類似効果と同様のものである。この向上効果は、暗励起子における間層間緩和の磁場による抑制に起因し、温度依存の動的挙動から、WS₂における暗励起子の崩壊はWSe₂に比べて速いことが明らかになった。その結果、60 Kまでの温度範囲で、磁場応答特性に顕著な違いが生じる。

ABSTRACT

Optical orientation of localized/bound excitons is shown to be effectively enhanced by the application of magnetic fields as low as 20 mT in monolayer WS$_2$. At low temperatures, the evolution of the polarization degree of different emission lines of monolayer WS$_2$ with increasing magnetic fields is analyzed and compared to similar results obtained on a WSe$_2$ monolayer. We study the temperature dependence of this effect up to $T=60$ K for both materials, focusing on the dynamics of the valley pseudospin relaxation. A rate equation model is used to analyze our data and from the analysis of the width of the polarization deep in magnetic field we conclude that the competition between the dark exciton pseudospin relaxation and the decay of the dark exciton population into the localized states are rather different in these two materials which are representative of the two extreme cases for the ratio of relaxation rate and depolarization rate.

研究の動機と目的

• モノレイヤーWS₂における磁場誘起偏光増幅（FIPE）を調査し、WSe₂で先行して観察された結果を拡張すること。
• 温度がモノレイヤーWS₂およびWSe₂におけるFIPE効率に与える影響を理解すること。
• レート方程式モデルを用いて、WS₂とWSe₂における間層間緩和と暗励起子崩壊の相対的速さを比較すること。
• 変化する磁場および温度条件下で、両材料における谷擬スピン緩和ダイナミクスの違いを特定すること。

提案手法

• 局在的励起子発光の偏光度を測定するために、右回りおよび左回りの円偏光励起と検出を用いたフォトン発光分光法が用いられた。
• 変動温度インサート（VTI）を備えた超伝導磁石を用いて、60 Kまでの磁場および温度依存性を調査した。
• 暗励起子の集団的時間発展を記述するため、レート方程式モデルが適用され、偏光度は間層間緩和レートと崩壊レートの比から導出された。
• モデルは、磁場が間層間緩和レートγ_interを抑制することを仮定しており、これが局在的励起子の最終的偏光度に影響を与える。
• 偏光ディップの半値全幅（HWHM）を用いて、磁場依存の間層間緩和レートを抽出し、WS₂とWSe₂の比較が可能になった。
• 理論的分析では、2つの極限的状態を検討した：γ_inter,0 ≫ γ_relax（WSe₂に類似）およびγ_inter,0 ≪ γ_relax（WS₂に類似）であり、観察された磁場依存性を解釈した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 磁場誘起偏光増幅（FIPE）は、WSe₂で先行して観察されたように、モノレイヤーWS₂でも発生するか？
• RQ2 温度は、モノレイヤーWS₂およびWSe₂におけるFIPEの効率および磁場依存性にどのように影響するか？
• RQ3 FIPE応答を決定づける要因として、間層間緩和と暗励起子崩壊の相対的重みは、両材料においてそれぞれどのように異なるか？
• RQ4 温度上昇に伴い、FIPEの磁場範囲がWS₂とWSe₂で異なるのはなぜか？

主な発見

• FIPEは、20 mTという非常に低い磁場でもモノレイヤーWS₂で観察され、この効果がWSe₂に限定されるものでないことが確認された。
• FIPEの振幅は温度上昇によって抑制され、両材料ともに50 Kを超えると検出不能になる。
• モノレイヤーWSe₂では、FIPEの特徴的な磁場範囲が温度上昇に伴い拡大する。これは、間層間緩和の温度依存的抑制を示している。
• モノレイヤーWS₂では、FIPEの磁場範囲は温度に依存せず、暗励起子崩壊が間層間緩和を上回っていることを示唆している。
• 偏光ディップのHWHMの分析から、WSe₂では間層間緩和レートγ_interが崩壊レートγ_relaxよりも著しく大きいのに対し、WS₂では逆の関係にあることが判明した。
• モデルは、2つの極限的状態を対比させることで、磁場および温度依存性の顕著な違いを説明している：γ_inter,0 ≫ γ_relax（WSe₂的）およびγ_inter,0 ≪ γ_relax（WS₂的）。