[論文レビュー] Observation of three-particle complexes in WS$_2$ monolayers

J. Jadczak, Joanna Kutrowska-Girzycka+7 more|arXiv (Cornell University)|Dec 13, 2016

2D Materials and Applications被引用数 5

ひとこと要約

本研究は、温度依存反射率対比（RC）および光励起分光法を用いて、nドープされたWS₂モノレイヤーにおける三粒子複合体—中性励起子（X）、負性三体励起子（X⁻）、およびドーナー結合励起子（Xᴰ）—を調査した。X⁻三体励起子の解離エネルギーがXᴰの2倍以上であることが示され、X⁻がXからのエネルギーシフトが小さいにもかかわらず240 Kまで安定に観測されることから、2次元遷移金属ジ chalcogenides における強い多体効果が明らかになった。

ABSTRACT

Atomically thin semiconducting transition-metal dichalcogenides provide novel insights into the physics of many-body effects mediated by Coulomb interactions. Here, we report on temperature-dependent ($T$ = 7-295 K) reflectance contrast and photoluminescence studies of three-particle complexes in n-doped WS$_2$ monolayers. In low-temperature reflectance contrast spectra we observe distinct resonances of the neutral exciton, negative trion and exciton bound to a donor (X, X$^-$ and X$^D$). For temperatures above 80 K, reflectance contrast signatures of the X$^D$ disappear, whereas the X$^-$ remains detectable up to 240 K, despite the fact that the X$^D$ signal is more red-shifted from the neutral exciton than that of the X$^-$. This experimental observation underlines that in WS$_2$ the dissociation energy of X$^-$ considerably exceeds (factor of 2.5) that of X$^D$. In the laser-power dependent photoluminescence experiments, performed at room temperature, we demonstrate the control of the intensity ratio and energy position of the X and X$^-$ lines, which allows us to evaluate the trion binding energy. Moreover, we demonstrate that the room-temperature PL is sensitive to the environmental gas (ambient, N$_2$, He).

研究の動機と目的

• nドープされたWS₂モノレイヤーにおける三粒子複合体—X、X⁻、Xᴰ—の同定と特性評価を目的とする。
• 反射率対比スペクトルにおける熱安定性の分析を通じて、X⁻とXᴰの相対的解離エネルギーを特定する。
• レーザー出力依存PLおよびRCデータを用いて、三体励起子結合エネルギーと内在的2次元電子濃度を評価する。
• 将来的なガスセンシング応用を想定し、室温でのPL発光の環境感受性を調査する。

提案手法

• X、X⁻、Xᴰの共鳴状態を解像するため、7 Kから295 Kの温度範囲で温度依存反射率対比（RC）分光測定を実施した。
• 7 Kおよび室温でのレーザー出力依存PL測定を実施し、XおよびX⁻線の強度およびエネルギーシフトを分析した。
• XおよびX⁻のエネルギー帯ギャップの温度依存性をモデル化するため、Varshni方程式を適用した。フィッティングパラメータは α = 6.3×10⁻⁴ eV/K、β = 350 K、E_g(0) = 2099 meV（X）および2061 meV（X⁻）であった。
• XとX⁻間のエネルギー差からフェルミエネルギーを E_F = 8 meV として算出し、n = m_e E_F / (πħ²) を用いて2次元電子濃度を推定した。
• 室温での環境感受性を評価するため、大気中、N₂およびHe雰囲気下でのPLスペクトルを測定した。
• PL特徴のスペクトル割り当ては、RCデータからのエネルギーシフトおよびレーザー出力変化に伴う非線形強度応答に基づいた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 X⁻とXᴰ複合体のWS₂モノレイヤーにおける熱安定性の閾値は何か？Xからのエネルギーシフトが異なるにもかかわらず、それらの相違は何か？
• RQ2 WS₂モノレイヤーにおける三体励起子結合エネルギーは、ドーナー結合励起子と比較してどの程度か？これは多体相互作用にどのような示唆をもたらすか？
• RQ3 光学分光法から導かれるnドープWS₂モノレイヤーにおける内在的2次元電子濃度は何か？
• RQ4 WS₂モノレイヤーの室温PL発光は、周囲ガス環境の変化に対してどのように応答するか？
• RQ5 XᴰおよびX⁻以下の低エネルギーPL特徴の起源は何か？温度およびレーザー出力の変化に伴い、それらはどのように変化するか？

主な発見

• Xᴰ共鳴は80 K以上で消失するが、X⁻共鳴は240 Kまで検出可能であり、X⁻の解離エネルギーがXᴰの2.5倍以上高いことが示された。
• WS₂モノレイヤーにおける三体励起子結合エネルギーは、XとX⁻共鳴間のエネルギー差から約38 meVと推定された。
• フェルミエネルギー8 meVおよび電子有効質量0.37 mₑを用いて、n = m_e E_F / (πħ²) の式から、nドープWS₂モノレイヤーの内在的2次元電子濃度は1.24×10¹² cm⁻²と計算された。
• 室温でのPL発光強度およびピークエネルギーは、周囲ガス環境に敏感であり、空気中、N₂およびHe雰囲気で明確なシフトが観測された。これはガスセンシング応用の可能性を示唆している。
• 低エネルギーPL特徴（L）は120 Kまで温度依存性が最小限であり、その後徐々に赤シフトを示した。これは、温度上昇に伴い局在励起子から三体励起子支配への移行を示している。
• 低エネルギーPL線（L₁）の非線形レーザー出力依存性は、バイエキシトンまたは欠际結合励起子の寄与を示しており、類似系の先行研究と整合的である。