[論文レビュー] Negative-pressure-induced helimagnetism in ferromagnetic cubic perovskites Sr$_{1-x}$Ba$_{x}$CoO$_{3}$

Hideaki Sakai, Shigeyuki Yokoyama+10 more|arXiv (Cornell University)|Aug 28, 2018

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、強磁性立方perovskite Sr1-xBaxCoO3における等方的格子拡張が、x ≈ 0.4近辺で非共鳴的ヘリカル磁気秩序への転移を引き起こすことを示している。これは、フェロ磁性的二重交換と反強磁性的スピン交換の競合に起因する。中性子回折では、伝搬ベクトル Q ≈ (0.079, 0.079, 0.079) の非共鳴的磁気散乱が観測された。第一原理計算により、[δδδ]対称性を示すヘリカル磁気秩序の一次転移が確認され、バンド幅制御が位相的に非自明な磁気相を安定化させる役割を果たすことが明らかになった。

ABSTRACT

Helimagnetic materials are identified as promising for novel spintronic applications. Since helical spin order is manifested as a compromise of competing magnetic exchange interactions, its emergence is limited by unique constraints imposed by the crystalline lattice and the interaction geometries, as exemplified by the multiferroic perovskite manganites with large orthorhombic distortion. Here we show that a simple cubic perovskite SrCoO$_3$ with room-temperature ferromagnetism has the potential to host helimagnetic order upon isotropic lattice expansion. Increasing the Ba content $x$ in Sr$_{1-x}$Ba$_x$CoO$_3$ continuously expands the cubic lattice, eventually suppressing the ferromagnetic order near $x$=0.4, where helimagnetic correlations are observed as incommensurate diffuse magnetic scattering by neutron diffraction measurements. The emergence of helimagnetism is semi-quantitatively reproduced by first-principles calculations, leading to the conjecture that a simple cubic lattice with strong $d$-$p$ hybridisation can exhibit a variety of novel magnetic phases originating from competing exchange interactions.

研究の動機と目的

• SrCoO3の等方的格子拡張下におけるヘリカル磁気秩序の出現を、Baを用いた固溶体形成により調査すること。
• 立方perovskiteコバルト酸化物における磁気相の競合的安定化に寄与する格子定数およびバンド幅の役割を特定すること。
• ヘリカル磁気相およびフェロ磁気相を有するSr1-xBaxCoO3薄膜が、歪みエンジニアリングによるスピントロニクス素子の応用に適しているかを検討すること。
• 第一原理計算を用いてヘリカル磁気不安定性の微視的起源を解明すること。

提案手法

• 高圧法を用いて、制御された格子拡張を実現した単結晶Sr1-xBaxCoO3（0 ≤ x ≤ 0.4）の合成。
• SQUID磁化測定、比熱測定、中性子回折を用いた磁気的および電子的性質の測定により、磁気秩序および相転移のプローブ。
• 逆格子空間における中性子回折により非共鳴的磁気散乱を検出。線形プロファイルとガウスフィッティングを用いて、δ = 0.079(5) の伝搬ベクトル Q = (δ, δ, δ) を抽出。
• 全エネルギーを磁気伝搬ベクトルおよび格子定数の関数として計算する第一原理密度汎関数理論（DFT）計算により、ヘリカル磁気状態とフェロ磁気状態のエネルギー極小値を特定。
• [δδδ]および[00δ]伝搬ベクトルの計算エネルギー状態を比較し、最も安定なヘリカル磁気構造を同定。
• 磁気ピークの半値全幅（HWHM）から磁気相関長を分析し、x = 0.4で約12 Åの値が得られた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Sr1-xBaxCoO3における等方的格子拡張は、そのフェロ磁気基底状態の安定性にどのように影響するか？
• RQ2 x ≈ 0.4近辺に現れる新たな磁気秩序の性質および対称性は何か？ また、母体のSrCoO3フェロ磁気体とはどのように異なるか？
• RQ3 第一原理計算は、観測された非共鳴的ヘリカル磁気相関を再現できるか？ また、好ましい伝搬ベクトルを予測できるか？
• RQ4 ヘリカル磁気不安定性の微視的起源は何か？ 特に、二重交換とスピン交換のメカニズムの競合がどのように関与するか？
• RQ5 格子拡張によって制御されるバンド幅は、フェロ磁気相とヘリカル磁気相の間の転移をどのように支配するか？

主な発見

• Sr1-xBaxCoO3の立方格子定数はBa含有量に伴い単調に増加し、x = 0.4で a = 3.85 Å に達する。これは等方的格子拡張を示している。
• フェロ磁性転移温度TCはxの増加に伴い連続的に低下し、x ≈ 0.4で消失する。この領域でヘリカル磁気相関が出現する。
• 中性子回折により、δ = 0.079(5) の非共鳴的磁気散乱が観測され、伝搬ベクトル Q = (0 0 1) ± (δ δ δ) に対応する。これは約28 Åの周期性を示す。
• 磁気相関長は約12 Åと推定され、フェロ磁気相とヘリカル磁気相の境界近くでの強い量子フラクチュエーションに起因する短距離ヘリカル磁気秩序を示唆している。
• 第一原理計算により、格子定数の増大に伴い、[δδδ]伝搬ベクトルにおけるδ ≈ 0.1のグローバルエネルギー極小値が安定化することが示された。これは実験的観測と一致する。
• 計算されたエネルギー状態では、[δδδ]ヘリカル磁気状態が[00δ]よりも約10 meV/式単位安定であり、観測された非共鳴的秩序と整合的である。