[論文レビュー] Optical coupling to spin waves in the cycloidal multiferroic BiFeO3

Rogério de Sousa, Joel E. Moore|arXiv (Cornell University)|Jun 8, 2007

Multiferroics and related materials被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、BiFeO3における光学励起が、磁気秩序の巻き付き構造に起因する磁気フォノンのゾーン折り返しと磁電気結合によって、周期的磁気波数の倍数におけるスピン波と強く結合することを提案している。これにより、遠赤外屈折率応答に複数の磁気誘電共鳴が生じる。主な結果は、光の偏光が巻き付き平面に垂直である場合、基本周波数の整数倍および無理数倍の共鳴が現れることであり、光学分光法が単純な電磁モーメントモードを超える複雑な磁気励起スペクトルを明らかにできることを示している。

ABSTRACT

The magnon and optical phonon spectrum of an incommensurate multiferroic such as BiFeO3 is considered in the framework of a phenomenological Landau theory. The resulting spin wave spectrum is quite distinct from commensurate substances due to soft mode anisotropy and magnon zone folding. The former allows electrical control of spin wave propagation via reorientation of the spontaneous ferroelectric moment. The latter gives rise to multiple magneto-dielectric resonances due to the coupling of optical phonons at zero wavevector to magnons at integer multiples of the cycloid wavevector. These results show that the optical response of a multiferroic reveals much more about its magnetic excitations than previously anticipated on the basis of simpler models.

研究の動機と目的

• BiFeO3のような非整数周期性 multiferroic 材料における、巻き付き磁気秩序に起因する光学励起とスピン波の結合を理解すること。
• 磁気フォノンのゾーン折り返しと有限波数結合が、ゼロ波数電磁モーメントモードを超える追加の共鳴を生成する役割を調査すること。
• 光学フォノン（k=0）と磁気フォノン（±nq）の結合によって生じる遠赤外応答における複数の誘電共鳴の発生を説明すること。
• 2次磁電気効果と巻き付きの非調和項が、高次磁気フォノンモード（ψ±n, n≥2）を弱く電気双極子活性化する条件を明確にすること。
• 光学分光法、特に遠赤外領域において、従来予想された以上に多機能性を示す磁気秩序を多機能性材料においてより深く探査できることを示すこと。

提案手法

• フェノメノロジカルな Landau-Ginzburg 自由エネルギー模型を用い、強誘電分極（P）、ネールベクトル（L）、全磁化（M）を含み、非整数周期性巻き付き秩序を安定化させるための Lifshitz 項を含む。
• 磁電気結合項（例：−αP·[L(∇·L) + L×(∇×L)]) と2次非調和項（例：λ/2(P·L)²）を含め、巻き付きの高次調和を記述する。
• 線形応答理論を適用し、分極およびスピン波場の運動方程式から得られる AC 電気感受率 χij(ω) を計算する。
• 感受率テンソルを解析的に解き、フォノンおよび磁気フォノン周波数のシフトした極が現れることを明らかにし、光の偏光が巻き付き平面に対してどのように異なる応答を示すかを示す。
• 平面内（χxx, χzz）および平面外（χyy）の偏光を区別し、対称性と ψ±1 モードへの結合により、χyy のみが顕著な電磁モーメント共鳴を示すことを示す。
• 非調和項（λ）の摂動的取り入れにより、ψ±n（n≥2）の高次共鳴が予測され、χxx および χzz に nq および √(1+n²) 倍の基本周波数に対応する追加の極が現れる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 BiFeO3における非整数周期性巻き付き磁気秩序は、ゼロ以外の波数におけるスピン波への光学的結合をどのように可能にするか？
• RQ2 巻き付き multiferroic の光学励起下における誘電応答に複数の磁気誘電共鳴が現れる原因は何か？
• RQ3 なぜ光学応答は強く異方的であり、平面外偏光光のみが最も低い励起状態の磁気フォノンモードに結合するのか？
• RQ4 2次磁電気効果と巻き付きの非調和性は、高次磁気フォノンモード（ψ±n, n≥2）をどのようにして弱く電気双極子活性化させるか？
• RQ5 特に非整数周期性スピン構造を有する材料において、光学分光法（特に遠赤外領域）が、単純な電磁モーメントモードを超える磁気励起スペクトルをどの程度まで明らかにできるか？

主な発見

• 光学感受率 χyy(ω) は、2つの極を示す：Φ′²_PH = a⊥/ξ + 2cq² および Φ′²_AFM = 2cq² − 2(αqL₀)²/a⊥ であり、それぞれ結合したフォノンおよび磁気フォノンモードに対応する。
• 最も低い励起状態の共鳴（ψ±1）は線形磁電気効果により電気双極子活性であるが、高次モード（ψ±n, n≥2）は2次磁電気結合および巻き付きの非調和性により弱く活性化される。
• 共鳴は整数倍の波数（nq）だけでなく、√(1+n²)q といった無理数倍の波数に対しても現れる。これは、k=0 における光学フォノンとスピン波の結合に起因する。
• 室温での透過および反射率実験で観測可能な、複数の共鳴を示す豊富な準フォノン誘電応答が、系に存在する。
• 磁気フォノンのゾーン折り返しのおかげで、ゼロ波数の光学励起が ±q の磁気フォノンに結合可能となり、整数周期系では光学的に無音であった磁気励起状態を検出可能になる。
• 理論的予測では、ラーマン分光法および反射分光法が、高次共鳴の強度および偏光依存性を通じて、非調和性を含めた磁気秩序の詳細を明らかにできることを示唆している。