[論文レビュー] Oxidized organic molecules in the tropical free troposphere over Amazonia

Diego Aliaga, Radovan Krejčí+26 more|arXiv (Cornell University)|Feb 22, 2023

Atmospheric chemistry and aerosols被引用数 2

ひとこと要約

本研究では、ボリビアの高地チアカルタヤ観測所（5240 m）で高度な質量分析法を用いて、アマゾン上空の熱帯対流圏上層（FT）における気相および粒子相の酸化有機分子（OOMs）の分子レベルでの直接観測を初めて行った。OOMsは主にC4–C5化合物であり、空気塊の逆トレース解析により、遠く離れた熱帯雨林からのイソプレン排出と関連している。これらのOOMsの存在は、新規粒子生成および成長における重要な役割を支持しており、熱帯FTにおける生物由来エアロゾル生成の理解を顕著に進展させた。

ABSTRACT

New particle formation (NPF) in the tropical free troposphere (FT) is a globally important source of cloud condensation nuclei, affecting cloud properties and climate. Oxidized organic molecules (OOMs) produced from biogenic volatile organic compounds are believed to contribute to aerosol formation in the tropical FT, but without direct chemical observations. We performed in-situ molecular-level OOMs measurements at the Bolivian station Chacaltaya at 5240 meters above sea level, on the western edge of Amazonia. For the first time, we demonstrate the presence of OOMs, mainly with 4-5 carbon atoms, simultaneously in both gas and particulate phases in tropical FT air from Amazonia. These observations, combined with air mass history analyses, indicate that the observed OOMs are linked to isoprene emitted from the rainforests hundreds of kilometers away. Based on particle-phase measurements, we find that these compounds can contribute to the growth of newly formed particles, and are potentially crucial for new particle formation in the tropical free troposphere on a continental scale. Our study will thus improve the understanding of aerosol formation process in the tropics.

研究の動機と目的

• アマゾン上空の熱帯対流圏上層（FT）における新規粒子生成（NPF）が雲凝結核の主要な供給源である地域で、酸化有機分子（OOMs）を直接的に分子レベルで観測すること。
• アマゾン由来の生物由来排出に影響を受けるFT空気塊における、OOMsの分子組成および相分離（気相および粒子相）を特定すること。
• 空気塊の履歴解析を用いて、観測されたOOMsを特定の排出源と関連付け、新規粒子生成および成長におけるその役割を同定すること。
• 熱帯FTにおけるエアロゾル生成を駆動する化学機構を改善し、これが地球規模の気候に与える影響を理解すること。

提案手法

• ボリビアのチアカルタヤグローバルアトモスフィアウォッチ観測所（5240 m）で、最新の質量分析計器（CI-APi-TOFおよびFIGAERO HR-TOF-CIMS）を用いて、OOMsの現場測定を実施した。
• 空気塊の履歴は、FLEXPART-WRFラグランジュ粒子拡散モデルを用いて再構築され、チアカルタヤに到達する空気塊の起源および輸送経路を追跡した。
• 受動的空気 tracer を用いて、源-受容体関係（SRR）を計算し、特にアマゾン盆地がOOM濃度に寄与する地域であることを特定した。
• 同時に、粒子数サイズ分布および等価黒煙炭素（eBC）を測定し、空気塊を対流圏上層（FT）、混合FT、局所的境界層（BL）に影響を受けるものに分類した。
• データは、FTイベント（夜間、低WVMRおよびeBC）、非FT期間（昼間、BLに影響を受ける）、昼間の都市影響を受ける期間に分類され、FT化学を隔離した。
• 統計的および時系列解析を用いて、OOM濃度と粒子成長、FT状態、および発生地域との相関関係を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 アマゾン上空の熱帯対流圏上層における酸化有機分子（OOMs）の分子レベルでの組成は何か？
• RQ2 OOMsは熱帯FTの気相および粒子相に存在するか？その主な炭素数は何か？
• RQ3 観測されたOOMsの発生地域はどこか？また、イソプレンなどの生物由来排出とどのように関連しているか？
• RQ4 OOMsは熱帯FTにおける新規粒子生成および成長にどの程度寄与しているか？
• RQ5 大気輸送および対流過程は、高地のFTへのOOMsの供給および化学的進化にどのように影響しているか？

主な発見

• C4–C5炭素数のOOMsが、チアカルタヤの熱帯対流圏上層で気相および粒子相の両方で直接検出された。これは、この地域における同種の現場測定で初めての分子レベルの観測である。
• 観測されたOOMsは、主にイソプレン酸化由来であり、FTイベント期にアマゾン盆地で高いSRR強度を示す源-受容体モデリングにより裏付けられた。
• 粒子相のOOMsは、超微粒子（UFP）の成長に顕著に寄与しており、輸送中のOOM濃度と蓄積モード粒子増加の明確な相関関係が確認された。
• 空気塊履歴解析により、チアカルタヤに到達したFT空気塊がアマゾン盆地由来であり、輸送時間は約2日であることが判明。これは、中規模の対流システムが生物由来排出物を対流圏上層に持ち上げたことに一致する。
• 本研究は、イソプレン酸化由来のOOMsが、大陸規模の熱帯対流圏上層における新規粒子生成および成長の主要因であることを示した。
• 低濃度であってもFTに存在するOOMsは、核生成および成長の重要な触媒として機能する可能性を示しており、雲凝結核（CCN）生成および地域的気候プロセスに影響を与える可能性がある。