[論文レビュー] Pressure Driven Fractionalization of Ionic Spins Results in Cupratelike High-$T_c$ Superconductivity in La$_3$Ni$_2$O$_7$

Ruoshi Jiang, Jinning Hou+3 more|arXiv (Cornell University)|Aug 22, 2023

High-pressure geophysics and materials参考文献 77被引用数 4

ひとこと要約

本研究は、圧力がLa₃Ni₂O₇において、層間の強超交換を強化することでNi²⁺スピンをS=1からS=1/2に部分スクリーニングし、銅酸化物に類似した高温超伝導状態を誘発することを明らかにした。この現象は、d波超伝導メカニズムを銅酸化物と同一のものとして実現する。転移は圧力増大に伴うt⊥_pz遷移の増強によって駆動され、スINGレット状態を安定化させ、低エネルギー電子構造を空孔ドーピングされた銅酸化物に類似させることになる。

ABSTRACT

Beyond 14GPa of pressure, bi-layered La$_3$Ni$_2$O$_7$ was recently found to develop strong superconductivity above the liquid nitrogen boiling temperature. An immediate essential question is the pressure-induced qualitative change of electronic structure that enables the exciting high-temperature superconductivity. We investigate this timely question via a numerical multi-scale derivation of effective many-body physics. At the atomic scale, we first clarify that the system has a strong charge transfer nature with itinerant carriers residing mainly in the in-plane oxygen between spin-1 Ni$^{2+}$ ions. We then elucidate in eV- and sub-eV-scale the key physical effect of the applied pressure: It induces a cupratelike electronic structure through partially screening the Ni spin from 1 to 1/2. This suggests a high-temperature superconductivity in La$_3$Ni$_2$O$_7$ with microscopic mechanism and ($d$-wave) symmetry similar to that in the cuprates.

研究の動機と目的

• 14 GPaを超える圧力下でのLa₃Ni₂O₇における高Tc超伝導を可能にする電子的構造変化を特定すること。
• P_c ~14 GPaにおける急激な構造的・電子的転移の微視的起源を解明すること。
• La₃Ni₂O₇における高Tc超伝導状態が銅酸化物と同一の微視的メカニズムを有するかどうかを特定すること。
• 相関電子酸化物におけるHartreeスケールDFTからeVスケールの有効ハミルトニアンまでを結ぶマルチスケール電子構造フレームワークを確立すること。

提案手法

• 曲がりくねった非磁性状態をモデル化するため、ランダムな非共線的Niスピン配向の集合平均を用いた密度汎関数理論（DFT+U）の適用。
• 対称的カノニカル変換を用いた数値的導出により、高エネルギー自由度を統合し、有効多体ハミルトニアンを導出。
• マルチスケール解析：HartreeスケールDFT → eVスケール有効モデル → eV未満スケールの低エネルギーハミルトニアン。
• Ni-d_{3z²−r²}とO-p_z軌道間の主要な軌道混合（t⊥_pz）が、強化された層間超交換を駆動していると特定。
• Wannier軌道解析を用いて、圧力に起因する層間遷移およびスピン相関の変化を定量。
• eV未満スケールの有効ハミルトニアンを空孔ドーピング銅酸化物のt-Jモデルと比較し、構造的および対称性の類似性を評価。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 La₃Ni₂O₇における電荷キャリアはどこに存在し、圧力下でのNiの酸化状態は何か？
• RQ2 圧力下におけるLa₃Ni₂O₇の構造的・電子的転移を駆動するeVスケールの主要な電子的相互作用は何か？
• RQ3 圧力はNiスピン自由度をどのように変化させ、その結果としての低エネルギー電子構造はどのように変化するか？
• RQ4 高圧下におけるLa₃Ni₂O₇の有効低エネルギーハミルトニアンは、銅酸化物超伝導体のそれと類似しているか？
• RQ5 観察されたスラング・メタル行動および高Tc超伝導の背後にある微視的メカニズムは何か？

主な発見

• La₃Ni₂O₇は自己ドーピングされた空孔キャリアが主にNi²⁺イオン間の平面内酸素原子に存在する、電荷移動領域に位置する。
• 圧力により、Ni-d_{3z²−r²}とO-p_z軌道間の層間遷移t⊥_pzが強化され、eVスケールの層間超交換エネルギーJ_{ZZ}が顕著に増加する。
• 強化されたJ_{ZZ}により、高圧相においてNi²⁺スピンがS=1からS=1/2に部分スクリーニングされ、局所的スピンモーメントが減少する。
• その結果、eV未満スケールの有効ハミルトニアンは、空孔が酸素上にあり、スピン1/2のNiイオンが格子上に配置された空孔ドーピング銅酸化物のt-Jモデルと同型である。
• La₃Ni₂O₇における高Tc超伝導状態は、d波対称性を示し、銅酸化物と同一の微視的メカニズムを有することが予測される。
• ~14 GPaにおける急激な構造転移は、eVスケールの物理的支配要因の切り替えによって説明される：歪んだ八面体における原子内Hund結合から、直線的になったNi-O-Ni結合に起因する層間超交換へ。