[論文レビュー] Electronic correlations and superconducting instability in La$_3$Ni$_2$O$_7$ under high pressure

Frank Lechermann, Jannik Gondolf+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 8, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 57被引用数 20

ひとこと要約

本論文は高圧下の二層 La$_3$Ni$_2$O$_7$ における相関電子挙動を調べ、DFT+sicDMFT と model-RPA を用いて超伝導不安定性を解析する。非フェルミ液体領域を見出し、スピン揺らぎによるペアリングの可能性と特定のギャップ対称性を示す。

ABSTRACT

Motivated by the report of superconductivity in bilayer La$_3$Ni$_2$O$_7$ at high pressure, we examine the interacting electrons in this system. First-principles many-body theory is utilized to study the normal-state electronic properties. Below 100\,K, a multi-orbital non-Fermi liquid state resulting from loss of Ni-ligand coherence within a flat-band dominated low-energy landscape is uncovered. The incoherent low-temperature Fermi surface displays strong mixing between Ni-$d_{z^2}$ and Ni-$d_{x^2-y^2}$ orbital character. In a model-Hamiltonian picture, spin fluctuations originating mostly from the Ni-$d_{z^2}$ orbital give rise to strong tendencies towards a superconducting instability with $B_{1g}$ or $B_{2g}$ order parameter. The dramatic enhancement of $T_{ m c}$ in pressurized La$_3$Ni$_2$O$_7$ is due to stronger Ni-$d_{z^2}$ correlations compared to those in the infinite-layer nickelates.

研究の動機と目的

• 高圧下で報告された二層 La$_3$Ni$_2$O$_7$ の超伝導性に動機づけられる。
• 強い相関を有する常態の電子特性を特徴づける。
• ペアリングに関連する低エネルギー軌道成分とコヒーレンス尺度を特定する。
• モデルハミルトニアンを用いてスピンゆらぎ起源の超伝導不安定性を評価する。

提案手法

• Niを DMFT の不純物とし、O に SIC を施した荷電自己一致 DFT+sicDMFT を用いて相関を捉える。
• ハイブリゼーション展開の連続時間量子モンテカルロ法で DMFT 問題を解く。
• Ni $e_g$ 軌道の5軌道 Slater-Hamiltonian を用い、$U=10$ eV および $J_H=1$ eV。
• Ni $e_g$ バンドの4×4 最大局在 Wannier ハミルトニアンを構築。
• 多軌道 RPA フレームワークを用いてスピンおよび電荷感受率を計算し、ペアリング対称性の線形化ギャップ方程式を解く。

Figure 1: k -integrated electronic spectrum from DFT+sicDMFT at $T=80$ K. (a) $Fmmm$ crystal structure of La 3 Ni 2 O 7 with $c$ -axis vertical: La (green), Ni(grey) and O(red). Note the bilayer of edge-sharing NiO 6 octahedra in the centre and along $c$ , bounded by LaO 2 layers up and below. (b) T

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 高圧下での La$_3$Ni$_2$O$_7$ の低エネルギー電子構造はどうなるか？
• RQ2 Ni $d_{z^2}$ および $d_{x^2-y^2}$ 軌道は強い相関を示しコヒーレンスにどのような影響を与えるか？
• RQ3 スピンゆらぎによって駆動される超伝導不安定性は存在するか、主導的なペアリング対称性は何か？
• RQ4 二層構造と Ni–O 共価性の向上は、縮合ニコレートと比較して高圧下の超伝導傾向にどのように影響するか？

主な発見

• 約100 K程度以下で非フェルミ液体状態が出現。Ni–リガンドコヒーレンスの喪失により、平坦バンド優勢の低エネルギー景観となる。
• 相互作用スペクトルにおいて、Fermi レベルで Ni $d_{z^2}$ と $d_{x^2-y^2}$ 成分の強い混成がみられる。
• Ni $e_g$ 自エネルギーは NFL 振る舞いを示し、準粒子の特徴が低下し、温度依存的なコヒーレンスを示す。
• 4×4 Ni $e_g$ Wannier モデルと RPA の結合は、Hund結合に依存して B_{1g} または B_{2g} 対称性を持つ主導的な超伝導不安定性を示し、スピンゆらぎにより駆動される。
• 本研究は、二層系での Ni $d_{z^2}$ 相関が無限層ニコレートと比較して強く、 高圧下での $T_c$ を高め得ると指摘する。
• 自己ドーピングバンドと低エネルギースペクトル強度の低下は相関の下で大きく変化し、フェルミ面のトポロジーを変える。

Figure 2: FL-like vs. NFL behavior with $T$ in the $Fmmm$ phase from DFT+sicDMFT. (a) Top panel: total spectral function (inset: wide energy scale). Middle panels: local Ni- $e_{g}$ spectral function (inset: wide energy scale including local Ni- $t_{2g}$ spectra for $T=80$ K). Bottom panel: Ni- $e_{