[論文レビュー] Rashba spin-orbit coupling in infinite-layer nickelate films on SrTiO3(001) and KTaO3(001)

Benjamin Geisler|arXiv (Cornell University)|Mar 1, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materialsMaterials Science参考文献 81被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、SrTiO3およびKTaO3(001)基板上の無限層型NdNiO2薄膜におけるラシュバスピン軌道結合をDFT+Uシミュレーションを用いて調査した。界面で210 meVの異方的ラシュバ分裂がNi 3d_{x²−y²}状態に観測された—これは超伝導ギャップを上回り、Bi(111)表面状態と同等の大きさである—これは界面極性と軌道選択的スピン分裂によって駆動され、フェルミ面トポロジーにおけるリーフシッツ遷移とスピンテクスチャの再配列を伴う。

ABSTRACT

The impact of spin-orbit interactions in NdNiO2/SrTiO3(001) and NdNiO2/KTaO3(001) is explored by performing density functional theory simulations including a Coulomb repulsion term. Polarity mismatch drives the emergence of an interfacial two-dimensional electron gas in NdNiO2/KTaO3(001) involving the occupation of Ta $5d$ conduction-band states, which is twice as pronounced as in NdNiO2/SrTiO3(001). We identify a significant anisotropic $k^3$ Rashba spin splitting of the respective $d_{xy}$ states in both systems that results from the broken inversion symmetry at the nickelate-substrate interface and exceeds the width of the superconducting gap. In NdNiO2/KTaO3(001), the splitting reaches 210 meV, which is comparable to Bi(111) surface states. At the surface, the Ni $3d_{x^2-y^2}$-derived states exhibit a linear Rashba effect with $α_ ext{R} \sim$ 125 meV Å, exemplifying its orbital selectivity. The corresponding Fermi sheets present a reconstructed circular shape due to the electrostatic doping, but undergo a Lifshitz transition towards a cuprate-like topology deeper in the film that coincides with a realignment of their spin texture. These results promote surface and interface polarity as interesting design parameters to control spin-orbit physics in infinite-layer nickelate heterostructures.

研究の動機と目的

• SrTiO3およびKTaO3(001)基板上の無限層ニッケレートヘテロ構造におけるスピン軌道結合の役割を調査すること。
• 界面極性と反転対称性の破れが2DEG状態におけるラシュバスピン分裂に与える影響を理解すること。
• 静電的ドーピングと軌道特性がフェルミ面再構築とスピンテクスチャに与える影響を調査すること。
• NdNiO2/SrTiO3とNdNiO2/KTaO3システムにおけるラシュバ分裂の強さと性質を比較すること。
• これらのスピン軌道効果が酸化物ヘテロ構造における超伝導性およびスピントロニクス応用に与える影響を評価すること。

提案手法

• PBE交換相関関数を用いた第一原理密度汎関数理論(DFT)シミュレーションを実施した。
• 静的相関効果を考慮するため、NiおよびTiサイトではU-J = 3 eV、TaサイトではU-J = 1 eVを用いたDFT+U法を適用した。
• VASPソフトウェアを用い、520 eVの平面波カットオフとスピン軌道結合を計算に組み込んだ。
• 薄膜厚さにわたる層別バンド構造とフェルミ面トポロジーを分析し、電子的再構築を追跡した。
• スピンテクスチャの進化とラシュバ分裂を特定するために、軌道寄与（d_{x²−y²}、d_{xy}、d_{xz,yz}、d_{z²}）を追跡した。
• SrTiO3(001)とKTaO3(001)基板間の結果を比較し、基板の極性および5dと3d状態の役割を分離した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 NdNiO2/SrTiO3(001)およびNdNiO2/KTaO3(001)ヘテロ構造における界面極性は、二次元電子ガス(2DEG)の形成にどのように寄与するか？
• RQ2 Ni 3d_{x²−y²}および基板d_{xy}状態におけるラシュバスピン軌道結合の大きさと軌道依存性は何か？
• RQ3 2DEGからの静電的ドーピングは、Ni 3d_{x²−y²}状態のフェルミ面トポロジーとスピンテクスチャにどのように影響するか？
• RQ4 薄膜の層深さに応じてフェルミ面にリーフシッツ遷移が生じるか？また、それはスピンテクスチャの再配列とどのように関連するか？
• RQ5 NdNiO2/KTaO3(001)におけるラシュバ分裂の強さは、NdNiO2/SrTiO3(001)と比較してどの程度か？その差異の理由は何か？

主な発見

• NdNiO2/KTaO3(001)における2DEGは、NdNiO2/SrTiO3(001)に比べて2倍顕著であり、主にTa 5d_{xy}伝導帯状態の占有に起因する。
• KTaO3界面におけるNi 3d_{x²−y²}状態に顕著な異方的k³ラシュバスピン分裂（210 meV）が観測された—これは超伝導ギャップを上回る。
• NdNiO2/KTaO3(001)におけるラシュバ分裂の大きさは、Bi(111)表面状態と同等であり、強力なスピン軌道結合を示唆する。
• Ni 3d_{x²−y²}軌道はラシュバ分裂に対して線形運動量依存性（α_R ≈ 125 meV·Å）を示し、軌道選択的特性を示す。
• 表面におけるNi 3d_{x²−y²}状態のフェルミシートは、静電的ドーピングにより準円形に再構築されており、s波対称性のペアリングが可能である可能性を示唆する。
• 表面から深層にかけてフェルミ面にリーフシッツ遷移が発生し、フェルミ面は円形からカルトゥーブ型に変化し、M点付近でのスピンテクスチャが再配列される。