[論文レビュー] Scaling Description of Dynamical Heterogeneity and Avalanches of Relaxation in Glass-Forming Liquids

Ali Tahaei, Giulio Biroli+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 29, 2023

Material Dynamics and Properties参考文献 133被引用数 6

ひとこと要約

本論文は、弾性結合された局所的再配置を通じて、ガラス形成液体における動的不均一性と緩和アバランチを結びつけるスケーリング理論を提案する。ゼロ温度固定点が動的相関長と体積の成長を支配し、大規模なアバランチにおける繰り返し緩和によってストークス＝アインシュタインの不成立が生じることを示している。理論は、弾塑性モデルの数値シミュレーションにより検証され、アバランチ分布のべき乗則的性質と転移点付近の臨界スケーリングが確認された。

ABSTRACT

We provide a theoretical description of dynamical heterogeneities in glass-forming liquids, based on the premise that relaxation occurs via local rearrangements coupled by elasticity. In our framework, the growth of the dynamical correlation length $ξ$ and of the correlation volume $χ_4$ are controlled by a zero-temperature fixed point. We connect this critical behavior to the properties of the distribution of local energy barriers at zero temperature. Our description makes a direct connection between dynamical heterogeneities and avalanche-type relaxation associated to dynamic facilitation, allowing us to relate the size distribution of heterogeneities to their time evolution. Within an avalanche, a local region relaxes multiple times, the more the larger is the avalanche. This property, related to the nature of the zero-temperature fixed point, directly leads to decoupling of particle diffusion and relaxation time (the so-called Stokes-Einstein violation). Our most salient predictions are tested and confirmed by numerical simulations of scalar and tensorial thermal elasto-plastic models.

研究の動機と目的

• 局所的エネルギー障壁によって支配される臨界点を通じて、過冷液体における動的相関長と体積の成長を説明すること。
• 動的不均一性と動的促進によって駆動されるアバランチ的緩和を結びつけること。
• アバランチサイズ、時間発展、ストークス＝アインシュタインの不成立との関係を結ぶスケーリング記述を導出すること。
• スカラおよびテンソル型の弾塑性モデルの数値シミュレーションを用いて理論を検証すること。
• ゼロ温度固定点付近での臨界指数とスケーリング崩壊を特定すること。

提案手法

• 局所的不可逆的再配置が弾性応力場によって結合された理論的枠組み。
• ガラス形成液体の力学的臨界行動を記述するため、ゼロ温度固定点の採用。
• T=0における緩和をモデル化するため、極値力学を用い、エネルギー障壁の分布に注目。
• アバランチサイズ S と時間平均アバランチサイズ Ŝ を定義し、大規模なイベントにおける繰り返し緩和を捉える。
• 有限サイズスケーリングの仮説を用いて、アバランチ分布 P(S) と P(Ŝ) のスケーリング崩壊を実施。S_c ∼ L^{d_f} および S_c ∼ (x_c - x_0)^{-1/σ} の関係を用いる。
• T=0における x_0 = x_c での P(x) の測定を行い、局所的エネルギー障壁の分布を調査。関数形は P(x) ∼ (x - x_c)^θ と仮定。

Figure 1: Dynamics of the tensorial model in finite temperature simulations. (a): Mean persistence correlation function, $\langle\pi(t)\rangle_{\rm time}$ , for $L=128$ and $T=0.050,~{}0.040,~{}0.030,~{}0.025,~{}0.020,~{}0.018$ , and $0.015$ (from left to right). (b): The relaxation time $\tau_{\alp

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ガラス形成液体において、弾性結合された局所的再配置からどのように動的不均一性と緩和アバランチが生じるか？
• RQ2 ゼロ温度固定点は、動的相関長と体積の成長をどのように支配するか？
• RQ3 大規模アバランチ内での繰り返し緩和は、なぜストークス＝アインシュタインの不成立を引き起こすのか？
• RQ4 有限系におけるアバランチサイズ分布のスケーリングとそのカットオフを支配する臨界指数は何か？
• RQ5 T=0における局所的エネルギー障壁の分布は、観測された臨界行動とアバランチダイナミクスにどのように関連するか？

主な発見

• スカラモデルにおいて、アバランチ分布のスケーリング崩壊により、臨界点 x_c = 0.281 が特定された。
• アバランチサイズ分布 P(S) はべき乗則 P(S) ∼ S^{-τ} に従い、τ ≈ 1.55 であり、臨界行動と整合的である。
• 時間平均アバランチサイズ分布 P(Ŝ) は P(Ŝ) ∼ Ŝ^{-τ̃} に従い、τ̃ ≈ 1.65 であり、時間平均イベントにおける別個のスケーリングを示している。
• カットオフサイズ S_c は S_c ∼ L^{d_f}（d_f ≈ 1.85）および S_c ∼ (x_c - x_0)^{-1/σ}（1/σ ≈ 1.05）に従い、有限サイズスケーリングが確認された。
• x_0 = x_c における分布 P(x) は P(x) ∼ (x - x_c)^θ に収束し、θ ≈ 0.85 となり、不純物系の予測と一致した。
• 最小障壁と第二最小障壁のエネルギー差は ⟨E_second - E_min⟩ ∼ N^{-δ}（δ ≈ 0.45）に従い、T=0における障壁ギャップの増大を示した。

Figure 2: Dynamical heterogeneity of the tensorial model in finite temperature simulations. (a): Snapshot characterized by local persistence, $p_{i}(\tau)$ , when $\tau/\tau_{\alpha}\approx 0.53$ at $T=0.015$ . Red and purple sites correspond to mobile ( $p_{i}(\tau)=0$ ) and immobile ( $p_{i}(\tau)