[論文レビュー] Simultaneous Occurrence of Multiferroism and the Short-Range Magnetic Order in DyFeO3
本研究は、中性子回折およびc軸に沿った磁場下での磁化測定により確認されたように、DyFeO3における強い磁電効果が、Fe3+イオンにおける弱いフェロ磁性とDy3+イオンにおける短距離反強磁性秩序の同時共存に起因することを明らかにした。磁場を印加した際に発現するDyイオンの短距離秩序は、多フェロ酸性相と一致しており、物質の大きなヒステリシスおよび強化された磁電結合の主要因であると特定された。
We report a combined neutron scattering and magnetization study on the multiferroic DyFeO3 which shows a very strong magnetoelectric effect. Applying magnetic field along the c-axis, the weak ferromagnetic order of the Fe ions is quickly recovered from a spin reorientation transition, and the long-range antiferromagnetic order of Dy becomes a short-range one. We found that the short-range order concurs with the multiferroic phase and is responsible for its sizable hysteresis. Our H-T phase diagram suggests that the strong magnetoelectric effect in DyFeO3 has to be understood with not only the weak ferromagnetism of Fe but also the short-range antiferromagnetic order of Dy.
研究の動機と目的
- DyFeO3における非常に強い磁電効果の起源を解明すること。これは、その高い応用可能性にもかかわらず、依然として十分に理解されていない。
- c軸に沿った磁場を印加した場合のDyFeO3の磁気相の進化を調査すること。特に、Dy3+およびFe3+スピン格子の挙動に注目する。
- Dy3+イオンの短距離磁気秩序が、多フェロ酸性相およびその関連するヒステリシスを安定化させる上で重要な役割を果たしているかどうかを特定すること。
- 長距離秩序と短距離秩序の間の相互作用および多フェロ酸性状態を捉えた、包括的なH–T相図を確立すること。
提案手法
- ブレッグ研究所のTaipan三軸分光計およびオークリッジ国立研究所のSNSのCORELLI時間飛行分光計を用いて、単結晶中性子回折を実施した。
- c軸に沿った磁場を印加して磁気転移をプローブするため、Quantum DesignのVSMを用いてバルク磁化測定を実施した。
- G型Fe3+およびG/A型Dy3+磁気秩序間の位相差を考慮したモデルを用いて、磁気散乱強度を解析した。複素数の散乱関数と相対的位相差を組み込んだ。
- 強度の精練の基準として、先行研究(例:mFe = 2.8 μB、mDy,x = 4.5 μB、mDy,y = 8.0 μB)からの磁気形因子およびスピンモーメントの大きさを用いた。
- 磁気的干渉をベクトル的要因として考慮するため、散乱関数 |F⊥|² = |Fx^G,Dy|² + |Fy^A,Dy + Fy^G,Fe|² − |q̂xFx^G,Dy + q̂y(Fy^A,Dy + Fy^G,Fe)|² を適用した。
- 観測強度と理論モデルを比較することで、磁気 twins(同一格子内の異なる磁気的配置)および位相配置を区別した。特に、(3,2,0)および(2,1,0)ピークが強化される配置(図7(a)の配置)が実験データに最もよく一致した。
実験結果
リサーチクエスチョン
- RQ1c軸に沿った磁場の印加が、DyFeO3におけるDy3+イオンの長距離反強磁性秩序にどのように影響するか?
- RQ2Dy3+スピン格子における短距離磁気秩序が、多フェロ酸性相の安定化および強力な磁電結合の実現に果たす役割は何か?
- RQ3Fe3+イオンにおける弱いフェロ磁性の回復が、大きなヒステリシスおよび強い磁電効果を説明するのに十分であるか、それ以上の寄与が必要か?
- RQ4G型Fe3+およびG/A型Dy3+磁気秩序間の相対的位相差が、観測された中性子回折強度にどのように影響するか?
- RQ5c軸磁場下におけるDyFeO3の完全なH–T相図は何か?また、それが観測された多フェロ酸性状態および磁気秩序の共存とどのように整合するか?
主な発見
- c軸に沿った磁場の印加により、Dy3+イオンの長距離反強磁性秩序が抑制され、短距離反強磁性秩序が誘発された。
- 中性子回折および磁化データにより確認されたように、Dy3+イオンの短距離秩序は、多フェロ酸性相と正確に共存している。
- 強い磁電結合を示す多フェロ酸性状態は、Dy3+イオンの磁場誘起短距離秩序相でのみ観測された。
- Fe3+スピン格子は、10 Kおよび60 Kの両温度で2.8 μBの弱いフェロ磁性モーメントを示しており、G_y磁気構造と整合しており、中性子回折により確認された。
- 相対的位相差を組み込んだ磁気構造モデルにおいて、図7(a)の配置を支持する相対位相差が、実験データ(特に(3,2,0)および(2,1,0)ブラッグピーク)に最もよく一致した。
- H–T相図は、DyFeO3における強い磁電効果がFe3+の弱いフェロ磁性に起因するのではなく、Dy3+の短距離反強磁性秩序との相互作用に強く依存していることを示した。
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