[論文レビュー] Spin-lattice coupling, frustration and magnetic order in multiferroic RMnO3

X. Fabrèges, S. Petit+6 more|ArXiv.org|May 29, 2009

Multiferroics and related materials被引用数 5

ひとこと要約

本研究は、六方晶RMnO3におけるマンガンイオンの位置が臨界x = 1/3の閾値から相対的にどの程度であるかが、磁気秩序およびスピン波挙動を決定づける鍵であることを明らかにした。これは、磁気歪み結合によって生じる非同一性を解消するものであり、スピン波挙動に影響を与える。平面間交換相互作用（J_z1 - J_z2）の符号が特定の120°ネール秩序の安定化を支配しており、中性子散乱実験により、原子のずれと多フェロイック性の直接的な関連がHo、Yb、Sc、Yを含む化合物で確認された。

ABSTRACT

We have performed high resolution neutron diffraction and inelastic neutron scattering experiments in the frustrated multiferroic hexagonal compounds RMnO3 (R=Ho, Yb, Sc, Y), which provide evidence of a strong magneto-elastic coupling in the the whole family. We can correlate the atomic positions, the type of magnetic structure and the nature of the spin waves whatever the R ion and temperature. The key parameter is the position of the Mn ions in the unit cell with respect to a critical threshold of 1/3, which determines the sign of the coupling between Mn triangular planes.

研究の動機と目的

• スピンフラストレーション、格子歪み、磁気秩序の相乗的相互作用を調査することで、六方晶RMnO3における多フェロイック性の起源を解明すること。
• マンガンイオンの位置（xでパラメータ化）が平面間交換相互作用の符号および大きさに与える影響を特定すること。
• 異なるRイオンを有するRMnO3化合物系列において、原子構造、磁気基底状態、スピン波励起スペクトルの相関関係を明らかにすること。
• 磁気歪み結合が、多フェロイック系における3次元長距離秩序の安定化に果たす役割を確立すること。
• 磁性を持つRサイト（Ho、Yb）と非磁性R（Y、Sc）が、スピン再配列および磁気異方性に与える影響を調査すること。

提案手法

• YMnO3、YbMnO3、HoMnO3、ScMnO3の温度依存の高分解能中性子粉末回折を実施し、原子位置および磁気構造を高精度に決定した。
• 同じ試料に対して非弾性中性子散乱を実施し、エネルギーおよび動量移動関数としてのスピン波分散および動的構造因子を測定した。
• FullprofおよびBasirepsソフトウェアパッケージを用いて、中性子回折データからの結晶および磁気構造の精製を行った。
• 平面内および一軸異方性項を含むヘイゼンベルグハミルトニアンモデル（H = Hp + Hz）を構築し、スピン波スペクトルの解釈に用いた。
• スピンハミルトニアンモデルを用いて動的構造因子を計算し、実験データと直接比較することで交換パラメータを抽出した。
• 磁気構造およびスピン波ギャップの温度依存的変化を分析し、スピン再配列転移およびR-Mn結合効果を同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 六方晶RMnO3におけるマンガンイオンの位置xが、平面間交換相互作用J_z1 - J_z2の符号にどのように影響を与えるか？
• RQ2 磁気歪み結合が、平面間磁気フラストレーションをどのように解消し、3次元磁気秩序を安定化させるか？
• RQ3 スピン波モードの性質および分散が、異なるRMnO3化合物における磁気構造およびマンガンイオン位置とどの程度相関しているか？
• RQ4 Rサイトの磁性モーメント（Ho、Yb）が、基底面上のマンガンモーメントの配向および120°ネール秩序の安定性にどの程度影響を及えるか？
• RQ5 Rイオンの磁性に差があるにもかかわらず、六方晶RMnO3において普遍的に見られる同構造転移（T_Nで原子のずれ）が発生する理由は何か？

主な発見

• マンガンイオンの位置xが臨界閾値x = 1/3からどの程度離れているかが、有効な平面間交換相互作用（J_z1 - J_z2）の符号を決定づけ、特定の磁気構造（Γ1–Γ4）の安定化を支配する。
• YMnO3ではJ_z1 - J_z2 = 0.0050(5) meV、YbMnO3では-0.012(2) meVであり、xと平面間結合の符号の逆関係が確認された。
• HoMnO3では、T_SR = 45 K（上）およびT = 27 K（下）でスピン再配列転移が観察され、J_z1 - J_z2の符号が-0.0038(5) meVから+0.0018(5) meVに逆転した。
• YMnO3およびYbMnO3の低エネルギー領域におけるスピン波モードは、それぞれ5 meVおよび6 meVで平坦な分散を示し、平面内異方性に起因するものである。一方、低エネルギー領域に2つのゴルドストーンモードが観察され、120°ネール秩序の全回転を示している。
• YbMnO3における一軸異方性ギャップ（3 meV）は、温度依存的に変化しており、Yb磁性モーメントの温度依存性と整合的であり、R-Mn結合の証拠となった。
• T_Nでマンガンイオンが単位胞内でずれる同構造転移は、六方晶RMnO3全般に共通する特徴であり、多フェロイック性に不可欠な強い磁気歪み結合を示している。