[論文レビュー] Superconductivity in the parent infinite-layer nickelate NdNiO$_2$
本研究では、酸化物分子線エpitaxial法と原子水素還元を用いて、ドーピングなしの母体相薄膜である無限層ニッケレートNdNiO₂において、上昇温度が11 Kに達する超伝導性を報告している。超伝導性は内在的であるとされるが、ノードを持つ秩序パラメータにより抑制されているか、あるいはランダムなアピカル酸素ドーピングによって誘発されている可能性があり、従来のニッケレート相図の理解に挑戦し、高温超伝導への新たな道筋を示唆している。
We report evidence for superconductivity with onset temperatures up to 11 K in thin films of the infinite-layer nickelate parent compound NdNiO$_2$. A combination of oxide molecular-beam epitaxy and atomic hydrogen reduction yields samples with high crystallinity and low residual resistivities, a substantial fraction of which exhibit superconducting transitions. We survey a large series of samples with a variety of techniques, including electrical transport, scanning transmission electron microscopy, x-ray absorption spectroscopy, and resonant inelastic x-ray scattering, to investigate the possible origins of superconductivity. We propose that superconductivity could be intrinsic to the undoped infinite-layer nickelates but suppressed by disorder due to its nodal order parameter, a finding which would necessitate a reconsideration of the nickelate phase diagram. Another possible hypothesis is that the parent materials can be hole doped from randomly dispersed apical oxygen atoms, which would suggest an alternative pathway for achieving superconductivity.
研究の動機と目的
- ドーピングなしの母体化合物NdNiO₂における超伝導性の起源を解明すること。この材料はかつて金属的ではあるが超伝導性を示さないと考えられていた。
- 材料の複雑な電子構造と合成の難易度を踏まえ、NdNiO₂における超伝導性が内在的であるのか、欠陥やドーピングによって誘発されているのかを特定すること。
- 母体化合物の電子状態の真の性質を特定することで、長年のニッケレート相図の曖昧さを解消すること。
- 不純物や局所的なアピカル酸素原子が、ドーピングされていない系において超伝導性を可能にする役割を明らかにすること。
- 系統的な電子的および分光的特性評価を可能にする高品質で低抵抗のNdNiO₂薄膜を確立するための信頼性のある合成経路を確立すること。
提案手法
- 酸化物分子線エpitaxial法を用い、同時に原子水素還元を施すことで、(001)SrTiO₃および(LaAlO₃)₀.₃(Sr₂AlTaO₆)₀.₇（LSAT）基板上に高品質でエpitaxialなNdNiO₂薄膜を成長させた。
- 電気的輸送測定を用いて超伝導転移を同定し、抵抗率、磁場依存性、パルスIV測定により電流密度および臨界電流密度を評価した。
- 走査型透過電子顕微鏡（STEM）を用いて、原子スケールでの結晶性、厚さ、構造的欠陥を評価した。
- X線吸収スペクトロスコピー（XAS）およびリゾナント非弾性X線散乱（RIXS）をNi L₃端で行い、局所的電子状態、酸化状態、スピン励起をプローブした。
- LSAT基板の干渉を克服するため、全電子収率（TEY）XASを用いた。
- 密度汎関数理論（DFT）計算を用いて、電子構造をモデル化し、希土類元素の5d軌道とNiの3d軌道が低エネルギー物理学に果たす役割を評価した。
実験結果
リサーチクエスチョン
- RQ1NdNiO₂のドーピングなし母体相における超伝導性は、合成過程における欠陥やドーピングによって誘発されたものなのか、それとも内在的であるのか？
- RQ2特にアピカル酸素原子として現れる不純物が、母体化合物における超伝導性の発現に果たす役割は何か？
- RQ3超伝導秩序パラメータのノード的性質が、不純物を含む試料における超伝導性の抑制にどのように寄与しているのか？
- RQ4NdNiO₂の電子的および磁気的性質は銅酸化物とどの程度類似しているのか。また、どのような相違点が別個の対称性メカニズムを示唆しているのか？
- RQ5母体化合物NdNiO₂は真の「母体」として超伝導性を有するものとみなせるのか、それとも希土類元素の5d状態からの自己ドーピングによって既にドーピングされているのか？
主な発見
- LSAT基板上に成長したNdNiO₂薄膜では、上昇温度が11 Kに達する超伝導転移が観測され、最良の試料では9.5 Kで抵抗ゼロの転移が観察された。
- 超伝導転移はヒステリシスを示し、磁場によって抑制され、4 Kにおける臨界磁場は約1.5 Tであり、BCS型のメカニズムに一致する。
- 超伝導上昇温度（Tc,on）と薄膜の残留抵抗率（ρres）との間に強い逆相関関係が確認され、不純物が超伝導性を抑制していることが示された。
- リゾナント非弾性X線散乱（RIXS）測定により、d波的秩序パラメータに類似したスピン励起が観測され、ノードを持つ超伝導ギャップの支持が得られた。
- X線吸収スペクトロスコピー（XAS）およびSTEM分析により、超伝導薄膜内にランダムに分布するアピカル酸素原子が存在することが判明し、ホールドーピングの可能性が示唆された。
- 密度汎関数理論（DFT）計算により、Ndの5d軌道とNiの3d軌道が顕著に混合しており、金属的基底状態を形成するとともに、非代替的超伝導性の可能性を有することが確認された。
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