[論文レビュー] Thermal Conductivity of Nanotubes Revisited: Effects of Chirality, Isotope Impurity, Tube Length, and Temperature

Gang Zhang, Baowen Li|arXiv (Cornell University)|Mar 16, 2004

Thermal properties of materialsMaterials Science被引用数 19

ひとこと要約

本研究では、Tersoff結合準位ポテンシャルを用いた非平衡分子動力学を用いて、単層カーボンナノチューブ（SWNTs）の熱伝導率を調査した。その結果、熱伝導率はヘリシティにほとんど依存しないが、同素体不純物によって著しく低下（最大60％）することが明らかになった。低温では熱伝導がボールティック的であるのに対し、高温では熱伝導率が管長さに対して $\kappa \sim L^{\beta}$ のようにスケーリングし、$\beta$ は温度および半径に依存する。これはフォノンモードの結合効果を示している。

ABSTRACT

We study the dependence of thermal conductivity of single walled nanotubes (SWNT) on chirality, isotope impurity, tube length and temperature by nonequilibrium molecular dynamics method with accurate potentials. It is found that, contrary to electronic conductivity, the thermal conductivity is insensitive to the chirality. The isotope impurity, however, can reduce the thermal conductivity up to 60% and change the temperature dependence behavior. We also found that the tube length dependence of thermal conductivity is different for nanotubes of different radius at different temperatures.

研究の動機と目的

• 単層カーボンナノチューブ（SWNTs）における熱伝導率がヘリシティ、同素体不純物、管長さ、温度にどのように依存するかを理解すること。
• SWNTsにおける熱伝導が1次元、準1次元、または2次元系に類似しているかどうかという未解決の問題を解明すること。
• 格子振動に注目し、フォノンと電子の役割が熱輸送にどのように寄与するかを明確にすること。
• 同素体不純物および構造的パラメータが熱輸送特性に与える影響を定量的に評価し、実用的ナノチューブ応用に資すること。

提案手法

• SWNTsにおける原子間相互作用をモデル化するため、Tersoff経験的結合準位ポテンシャルを用いた非平衡分子動力学（NEMD）。
• 定常状態の温度勾配を確立するために、管の両端に2つのNosé-Hoover熱バスを適用。
• 熱伝導率 $\kappa$ はフォアジェールの法則により計算：$J = -\kappa \nabla T$、ここで $J$ は単位面積あたりのエネルギーフラックス。
• 断面積は $2\pi r d$ で定義され、$d = 1.44\,\AA$ が有効厚さとして用いられる。
• 統計的収束を確保するため、一時的平衡化の後に $10^6$–$10^7$ fs の平均化を実施。
• ヘリシティ（例：(9,0)、(10,0)、(5,5)）、同素体濃度、管長さ、温度を体系的に変化させ、各要因の影響を分離する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 熱伝導率は、電子的伝導度がそうであるように、SWNTsにおいてヘリシティに強く依存するのか？
• RQ2 同素体不純物は、カーボンナノチューブの熱伝導率をどの程度低下させるのか？
• RQ3 異なる温度において、熱伝導率は管長さに対してどのようにスケーリングするのか？
• RQ4 低温ではSWNTsにおける熱輸送がボールティック的であるのか、高温ではどのように拡散的挙動に移行するのか？
• RQ5 横方向および縦方向のフォノンモードが、熱伝導率のスケーリングにどのように結合するのか？

主な発見

• 熱伝導率はヘリシティにほとんど依存しない：(9,0)、(10,0)、(5,5) の管は、電子的性質の違いにもかかわらず、類似した熱伝導率を示す。
• 同素体不純物により熱伝導率は最大60％低下し、温度依存性の挙動が顕著に変化する。
• 2 K では熱伝導率がボールティック的であり、温度勾配のない1次元調和格子に類似している。
• 300 K および 800 K では、横方向および縦方向のフォノンモードの結合によって、SWNTsに温度勾配が発生する。
• 熱伝導率は管長さに対して $\kappa \sim L^{\beta}$ のようにスケーリングし、$\beta$ は温度および管半径が高くなるにつれて減少する。
• (5,5) 管において300 K では $\beta \approx 0.4$ となり、近似的に1次元的挙動を示すが、高温および大きな半径ではモード結合が強化され、$\beta$ が低下する。