[論文レビュー] YBa$_{1-x}$Sr$_{x}$CuFeO$_{5}$ layered perovskites: exploring the magnetic order beyond the paramagnetic-collinear-spiral triple point

Victor Porée, Dariusz Jakub Gawryluk+6 more|arXiv (Cornell University)|Feb 7, 2024

Magnetic and transport properties of perovskites and related materialsMaterials Science被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、パラ磁性-共線スピンスカラー三重点を超えた磁気相領域へのアクセスを目的とし、YBa₁₋ₓSrₓCuFeO₅固溶体を用いて、スピンスカラー秩序が不安定化する領域を調査する。BaをSrに置換することで、Fe-Fe欠陥濃度が増加し、実験的に非フラストレーション状態で完全な反強磁性状態（伝播ベクトル k = (1/2, 1/2, 0)、遷移温度 T_coll2 ≥ T_spiral）が安定化される。これは、T_spiral と T_coll2 が同じ割合で上昇する不純物駆動メカニズムを示している。

ABSTRACT

Layered perovskites of general formula AA'CuFeO$_5$ are one of the few examples of cycloidal spiral magnets where the ordering temperatures $T_{spiral}$ can be tuned far beyond room temperature by introducing modest amounts of Cu/Fe chemical disorder in the crystal structure. This rare property makes these materials prominent candidates to host multiferroicity and magnetoelectric coupling at room temperature. Moreover, it has been proposed that the highest $T_{spiral}$ value that can be reached in this structural family ($\sim$ 400 K) corresponds to a paramagnetic-collinear-spiral triple point with potential to show exotic physics. Since generating high amounts of Cu/Fe disorder is experimentally difficult, the phase diagram region beyond the triple point has been barely explored. To fill this gap we investigate here the YBa$_{1-x}$Sr$_{x}$CuFeO$_{5}$ solid solutions ($0 \leq x \leq 1$), where we replace Ba with Sr with the aim of enhancing the impact of the experimentally available Cu/Fe disorder. Using a combination of bulk magnetization, synchrotron X-ray and neutron powder diffraction we show that the spiral state is destabilized beyond a critical degree of Cu/Fe disorder, being replaced by a non-frustrated, fully antiferromagnetic state with propagation vector k$_{c2}$ = $(\frac{1}{2}, \frac{1}{2}, 0)$ and ordering temperature $T_{coll2}$ $\geq$ $T_{spiral}$, which is progressively stabilized beyond the triple point. Interestingly, $T_{spiral}$ and $T_{coll2}$ increase with $x$ at the same rate. This suggests a common, disorder-driven origin, consistent with theoretical predictions.

研究の動機と目的

• Cu/Feを基盤とする層状ペロブスカイトにおけるパラ磁性-共線スピンスカラー三重点を超えた磁気相図を探索する。この領域は合成上の課題により実験的にアクセスが困難である。
• YBa₁₋ₓSrₓCuFeO₅におけるSrドーピングがFe-Fe欠陥濃度を高め、三重点を超えた非フラストレーション反強磁性状態を安定化させるかを検証する。
• Sr含有量の増加に伴う T_spiral と T_coll2 の上昇が同じ割合で起こることから、両遷移温度に共通の不純物駆動起源があるかを特定する。
• 制御された化学的不純物を用いた磁気秩序の進化を実験的に探査することで、ランダム交換フラストレーションモデルを検証する。

提案手法

• Fe-Fe欠陥濃度を系統的に変化させられるよう、x = 0 から 1 の全範囲で YBa₁₋ₓSrₓCuFeO₅固溶体を合成する。
• バルク磁化測定を用いて磁気転移を特定し、T_spiral と T_coll2 を決定する。
• 放射線源として同期放射X線および中性子粉末回折を用い、磁気構造（伝播ベクトルおよび磁気モーメントの配向）を精査する。
• 先行研究と整合性を保つために、固定されたモーメント比（Fe:Cu = 5:1）と円形スパイラル包絡線を用いた制約付きリエーティルド精査を実施する。
• 中性子回折から得られる q_G 値を分析し、磁気波数と T_spiral の相関関係を評価し、異なるペロブスカイト系との文献データと比較する。
• 過剰適合を回避するため、モーメント比および混合領域における相共存を制約した、制限されたパラメータ空間を用いた精査を実施する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 YBa₁₋ₓSrₓCuFeO₅におけるSrドーピングの増加が、パラ磁性-共線スピンスカラー三重点を超えた相に到達するのに十分なFe-Fe欠陥濃度をもたらすか？
• RQ2 Fe-Fe欠陥濃度が臨界値を超えるとスピンスカラー秩序が不安定化し、その結果としてどのような磁気基底状態が得られるか？
• RQ3 Sr含有量の増加に伴い T_spiral と T_coll2 が同じ割合で上昇するか。これは、両温度に共通の不純物駆動起源があることを示唆するか？
• RQ4 実験的観察は、特に T_spiral(q_G) の線形依存性に関して、ランダム交換フラストレーションモデルで説明可能か？

主な発見

• スピンスカラー秩序は、臨界的なFe-Fe欠陥濃度を超えると不安定化し、伝播ベクトル k_c2 = (1/2, 1/2, 0) の非フラストレーション状態で完全な反強磁性状態に移行する。
• 新規反強磁性状態の秩序温度 T_coll2 は T_spiral 以上であり、三重点を超えた安定化を示している。
• T_spiral と T_coll2 は、Sr含有量（x）の増加に伴い同じ割合で上昇しており、両者に共通のFe-Fe欠陥駆動起源があることを示唆している。
• T_spiral と q_G の関係は、ほぼ線形に依存し、先行研究と整合する勾配を示しており、ランダム交換フラストレーションモデルを支持する。
• 本研究のデータを含む、異なるCu/Feベースのペロブスカイトにおける T_spiral(q_G) のトレンドは、共通の低分散線形則に従っており、材料間での交換定数の変動が限定的であることを示している。
• 理論的予測である、化学的不純物（特にFe-Fe欠陥）を用いた高Tcスピンスカラー磁性体の安定化が、実験的に裏付けられ、室温多フェロイック材料への応用が期待される。