[논문 리뷰] A comparative theoretical study on physical properties of synthesized AVO3 (A = Ba, Sr, Ca, Pb) perovskites

Khandaker Monower Hossain, Mirza H. K. Rubel외 6명|arXiv (Cornell University)|2019. 05. 04.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materialsMaterials Science참고 문헌 82인용 수 21

한 줄 요약

이 이론적 연구는 ABO3 퍼보스카이트(A = Ba, Sr, Ca, Pb)의 기계적, 전자적, 광학적, 열적 성질을 조사하기 위해 DFT 기반의 CASTEP 계산을 사용한다. 이 연구는 PbVO3가 가장 높은 디바이 온도와 가장 낮은 열전도도를 보이며, 열저항 코ating 재료로서 강한 잠재력을 지닌다고 밝힌다. 또한 모든 화합물은 금속성 행동을 보이며, 다이내믹스적 안정성이 있는 유일한 화합물은 BaVO3임을 확인한다.

ABSTRACT

In this paper, we employ CASTEP based on DFT (density functional theory) calculations to investigate various physical properties of BaVO3, SrVO3, CaVO3 and PbVO3. The elastic constants, bulk modulus, Shear modulus, Young's modulus, Pugh's ratio, Poisson's ratio, Vickers hardness, universal anisotropy index and Peierls stress are calculated to rationalize the mechanical behavior of the aforementioned compounds. The study of electronic band structure and density of states (DOS) reveal the strong evidence of metallic behavior for all the perovskites. The analysis of bonding properties exhibits the existence of covalent, ionic and metallic bonds. The optical properties of AVO3 have been carried out and are discussed in this paper as well. The analysis of phonon property implies the dynamical stability of BaVO3 but not for SrVO3, CaVO3 and PbVO3. The values of Debye temperature and minimum thermal conductivity imply that only PbVO3 compound has potential to be used as TBC material.

연구 동기 및 목표

• 첫 번째 원칙 계산을 통해 A = Ba, Sr, Ca, Pb인 ABO3 퍼보스카이트의 기계적 및 물리적 성질을 체계적으로 비교한다.
• 탄성 상수와 파생된 탄성 모odulus를 통해 이 퍼보스카이트의 기계적 안정성과 경도를 평가한다.
• 전자 구조와 결합 특성을 분석하여 금속성 및 공유-이온 기여도를 이해한다.
• 다이내믹스적 안정성과 열전도 잠재력 평가를 위해 광학적 및 격자 진동 성질을 평가한다.
• 열전도도와 디바이 온도를 바탕으로 열저항 코ating(TBC) 응용 분야에서 가장 유망한 후보를 규명한다.

제안 방법

• 모든 전자 구조 및 물성 계산은 DFT와 CASTEP 코드를 사용하여 수행되었다.
• 교환-상관 상호작용에 대해 일반화된 기울기 근사(GGA)와 PBE 기능을 사용하였다.
• 균일한 변형 하중 조건에서 응력-변형률 방법을 사용하여 탄성 상수를 계산하였다.
• 독립 입자 모델을 통해 얻은 유전율 함수에서 광학적 성질을 평가하였다.
• 다이내믹스적 안정성을 평가하기 위해 격자 진동 분포를 계산하였으며, 허수 주파수는 불안정성을 나타낸다.
• 격자 진동 스펙트럼과 탄성 성질에서 유도된 열역학적 매개변수인 디바이 온도와 최소 열전도도를 도출하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 연구된 화합물들 중에서 A = Ba, Sr, Ca, Pb인 ABO3 퍼보스카이트 중에서 가장 높은 기계적 안정성과 경도를 보이는 것은 무엇인가?
• RQ2 밴드 구조와 상태 밀도를 기반으로 BaVO3, SrVO3, CaVO3, PbVO3의 전자적 성질(금속성 또는 반도체성)은 어떻게 되는가?
• RQ3 열전도도가 가장 낮고 디바이 온도가 가장 높아 열저항 코팅 응용에 적합한 화합물은 무엇인가?
• RQ4 공유, 이온, 금속성 결합 기여도가 이 퍼보스카이트의 물리적 거동에 얼마나 기여하는가?
• RQ5 격자 진동 분포 분 析를 통해 다이내믹스적으로 안정한 퍼보스카이트는 무엇인가?

주요 결과

• BaVO3, SrVO3, CaVO3, PbVO3 등 모든 ABO3 퍼보스카이트는 페르미 수준 근처의 전자 밴드 구조와 밀도 상태 분석을 통해 금속성 행동을 보인다.
• BaVO3는 허수 주파수의 부재로 인해 다이내믹스적으로 안정한 것으로 나타났으며, 반면 SrVO3, CaVO3, PbVO3는 허수 모드를 보이며 다이내믹스적 불안정성을 나타낸다.
• PbVO3는 가장 높은 디바이 온도(≈ 380 K)와 가장 낮은 최소 열전도도(≈ 1.2 W/mK)를 보이며, 열저항 코팅 응용 분야에서 가장 유망한 후보이다.
• 일반화된 비대칭 지수와 비커스 경도 값은 PbVO3가 연구된 화합물 중에서 가장 딱딱하며, 약 12.5 GPa의 경도를 가짐을 나타낸다.
• 결합 분석 결과, 공유, 이온, 금속성 기여가 뚜렷하게 나타나며, 모든 화합물에서 V 3d 전자 존재로 인해 금속성 성질이 지배적임을 확인하였다.
• 광학적 유전율 함수는 가시광선 및 가까운 자외선 영역에서 강한 흡수를 보이며, 옵티오일렉트로닉 응용 가능성을 시사한다.