[논문 리뷰] Absence of electron-phonon-mediated superconductivity in hydrogen-intercalated nickelates

Simone Di Cataldo, Liang Si외 2명|arXiv (Cornell University)|2023. 04. 07.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materialsMaterials Science인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 밀도함수이론과 밀도함수퍼투르베이션이론을 사용하여 수소이입된 니켈산화물에서 전자-포논 결합이 초전도성을 매개하는지 조사한다. 수소가 수소화물에서 전자-포논 결합을 강화하는 것으로 알려져 있지만, 계산 결과 전자-포논 결합 강도는 극미량이었으며, 이는 Nd0.75Sr0.25NiO2H0.25에서 초전도성의 기원으로서 이 메커니즘을 배제함을 시사한다.

ABSTRACT

A recent experiment [X. Ding et al., Nature 615, 50 (2023)] indicates that superconductivity in nickelates is restricted to a narrow window of hydrogen concentration: 0.22 < x < 0.28 in Nd$_{0.8}$Sr$_{0.2}$NiO$_{2}$H$_{x}$. This reported necessity of hydrogen suggests that it plays a crucial role for superconductivity, as it does in the vast field of hydride superconductors. Using density-functional theory and its extensions, we explore the effect of topotactic hydrogen on the electronic structure and phonon-mediated superconductivity in nickelate superconductors. Our calculations show that the electron-phonon coupling in hydrogen-intercalated nickelates is not strong enough to drive the electron pairing, and thus cannot explain the reported superconductivity.

연구 동기 및 목표

• 수소이입된 니켈산화물에서 전자-포논 결합이 초전도성을 설명할 수 있는지 평가하기 위해.
• 탑오타틱 수소가 전자-포논 결합을 강화하는 데서의 역할을 조사하기 위해.
• Nd0.8Sr0.2NiO2Hx에서 좁은 초전도 도메인(0.22 < x < 0.28)이 강화된 전자-포논 상호작용에 의해 유도되는지 확인하기 위해.
• 관측된 초전도성의 기원으로서 전통적인 전자-포논 쌍결합 메커니즘을 배제하기 위해.

제안 방법

• 최적화된 노름보존 밴드바이어턴 허위포텐셜을 사용한 Quantum ESPRESSO를 이용한 밀도함수이론(DFT) 계산을 수행하였다.
• 2×2×2 Γ-중심 그리드에서 밀도함수퍼투르베이션이론(DFPT)을 이용해 포논 계산를 수행하였다.
• 16×16×16 및 24×24×24 그리드에서 100 meV의 가우시안 스메어링을 사용해 전자-포논 매트릭스 원소를 계산하였다.
• McMillan 공식을 적용하여 λ(전자-포논 결합 강도)와 ωlog(로그 평균 포논 주파수)에서 Tc를 추정하였다.
• 전자-포논 통합을 위한 강체 밴드 근사를 적용하기 위해 Quantum ESPRESSO의 수정된 버전을 사용하였다.
• La 치환 및 다양한 수소 농도를 포함한 구조적 변형을 탐색하여 결과의 강인성을 시험하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 수소이입된 니켈산화물에서 관측된 초전도성은 전자-포논 결합으로 설명될 수 있는가?
• RQ2 Nd0.8Sr0.2NiO2Hx에서 좁은 초전도 창(0.22 < x < 0.28)은 수소에 의해 강화된 전자-포논 결합으로 인해 유도되는가?
• RQ3 수소 이입은 니켈산화물에서 전자-포논 결합 강도 λ나 포논 주파수 ωlog를 상당히 증가시키는가?
• RQ4 비수소화된 시스템에서 실패한 바에 비추어, 니켈산화물에서 전자-포논 메커니즘이 초전도성에 타당한가?
• RQ5 희토류 치환 또는 수소 농도 조절과 같은 구조적 조정을 통해 최적의 전자-포논 결합을 설계할 수 있는가?

주요 결과

• Nd0.75Sr0.25NiO2H0.25에서 전자-포논 결합 강도 λ는 최소로 나타났으며, 수소 이입에 의해 유의미한 강화가 없었다.
• McMillan 공식을 사용해 계산된 Tc는 여전히 극미량이었으며, 이는 전통적인 전자-포논 초전도성의 존재를 시사하지 않았다.
• 수소 농도를 변화시키거나 Nd를 La로 치환해도 유한한 Tc가 도출되지 않았으며, 이는 전자-포논 경로가 타당하지 않음을 시사한다.
• 수소를 포함한 포논 모드는 Tc를 높일 수 있는 고에너지, 스크리닝되지 않은 진동을 유도하지 못했다.
• 강한 전자-포논 결합의 부재는 이 메커니즘이 보고된 시스템에서 초전도성의 기원이 될 수 없음을 배제한다.
• 결과는 스핀 플럭추에이션 또는 오비탈 구동 쌍결합과 같은 대체 쌍결합 메커니즘이 관측된 초전도성의 원인일 것임을 시사한다.