[논문 리뷰] Can Natural Sunlight Induce Coherent Exciton Dynamics

Jan Olÿsina, Arend G. Dijkstra외 3명|arXiv (Cornell University)|2014. 08. 21.

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies참고 문헌 2인용 수 14

한 줄 요약

이 논문은 자연광이 광합성 시스템에서 응집된 엑시톤 동역학을 일으킬 수 있는지 조사한다. 분자 집합체의 모델을 사용하여, 태양광은 비균형 상태에서의 비균일한 자극에 의해 약 피코초 이내의 동적 위상공명을 유도하며, 이는 비균형 정상 상태 유량에 의해 정의된 시간 창 안에서 정적 위상공명으로 진화함을 보여준다. 주요 결과는 이러한 태양광에 의해 유도된 위상공명이 무시할 수 없으며 초단파 레이저 펄스에 의해 유도되는 것과 유사하다는 점으로, 비균형 상태에서의 비균일한 태양광 자극과 광합성에서의 위상공명 에너지 전달 간의 직접적인 연결 고리를 확립한다.

ABSTRACT

Excitation of a model photosynthetic molecular aggregate by incoherent sunlight is systematically examined. For a closed system, the excited state coherence induced by the sunlight oscillates with an average amplitude that is inversely proportional to the excitonic gap, and reaches a stationary amplitude that depends on the temperature and coherence time of the radiation field. For an open system, the light-induced dynamical coherence relaxes to a static coherence determined by the non-canonical thermal distribution resulting from the entanglement with the phonon bath. The decay of the excited state population to the common ground state establishes a non-equilibrium steady-state flux driven by the sunlight, and it defines a time window to observe the transition from dynamical to static coherence. For the parameters relevant to photosynthetic systems, the exciton dynamics initiated by the sunlight exhibits a non-negligible amount of dynamical coherence (quantum beats) on the sub-picosecond timescale; however, this sub-picosecond time-scale is long enough for light-harvesting systems to establish static coherence, which plays a crucial role in efficient energy transfer. Further, a relationship is established between the non-equilibrium steady-state induced by the sunlight and the coherent dynamics initiated from the ground state by a laser $\delta$-pulse, thereby making a direct connection between incoherent sunlight excitation and ultrafast spectroscopy.

연구 동기 및 목표

• 비균일한 태양광이 광합성 분자 집합체에서 위상공명 동역학을 유도할 수 있는지 확인하는 것.
• 개방 및 폐쇄된 양자 시스템에서 태양광 자극 하에서 동적 위상공명에서 정적 위상공명으로의 전이를 분석하는 것.
• 태양광에 의해 유도된 비균형 정상 상태와 레이저 δ-펄스에 의해 시작된 위상공명 동역학 간의 정량적 연결 고리를 설정하는 것.
• 이러한 위상공명이 빛 흡수 복합체에서 효율적인 에너지 전달에 기여하는지 평가하는 것.

제안 방법

• 자연광을 나타내는 복사장과 결합된 양자 시스템으로서 광합성 분자 집합체를 모델링하는 것.
• 비균일한 태양광 자극 하에서 시스템의 동역학을 개방 양자 시스템 이론과 밀도 행렬 방정식을 사용하여 분석하는 것.
• 엑시톤 위상공명의 시간 진화를 유도하며, 이는 엑시톤 갭, 온도, 복사장의 위상공명 시간에 의존함을 포함하는 것.
• 개방 시스템에서 음향파 bath와의 얽힘을 통해 동적 위상공명이 정적 위상공명으로 회복되는 과정을 연구하는 것.
• 태양광에 의해 구동되는 비균형 정상 상태 유량을 정의하여 위상공명 진화를 관찰할 수 있는 시간 창을 설정하는 것.
• 태양광에 의해 유도된 비균형 정상 상태와 레이저 δ-펄스에 의해 유도된 위상공명 동역학을 비교하여 직접적인 이론적 연결 고리를 확립하는 것.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 비균일한 태양광이 광합성 엑시톤 시스템에서 측정 가능한 동적 위상공명을 유도할 수 있는가?
• RQ2 빛에 의해 유도된 위상공명의 진폭과 수명은 엑시톤 갭, 온도, 복사장 성질에 어떻게 의존하는가?
• RQ3 개방 시스템에서 태양광 자극 하에서 동적 위상공명에서 정적 위상공명으로의 전이가 무엇에 의해 결정되는가?
• RQ4 태양광에 의해 유도된 비균형 정상 상태와 레이저 δ-펄스에 의해 유도된 것 간의 위상공명 생성 능력은 어떻게 비교되는가?
• RQ5 태양광에 의해 유도된 위상공명이 빛 흡수 복합체에서 효율적인 에너지 전달에 기능적으로 기여할 수 있는가?

주요 결과

• 태양광 자극은 엑시톤 집합체에서 평균 진폭이 엑시톤 갭에 반비례하는 진동하는 동적 위상공명을 유도한다.
• 동적 위상공명은 온도와 복사장의 위상공명 시간에 따라 결정되는 정적 진폭에 도달한다.
• 개방 시스템에서는 음향파 bath와의 얽힘으로 인해 동적 위상공명이 정적 위상공명으로 회복되며, 이는 비균형 정상 상태를 형성한다.
• 활성 상태에서 기저 상태로의 붕괴는 태양광에 의해 구동되는 비균형 정상 상태 유량을 설정하며, 이는 위상공명 진화를 관찰할 수 있는 시간 창을 정의한다.
• 생물학적으로 관련된 매개변수 조건에서 시스템은 약 피코초 이내의 무시할 수 없는 동적 위상공명를 나타내며, 이는 효율적인 에너지 전달을 가능하게 한다.
• 태양광에 의해 유도된 비균형 정상 상태와 레이저 δ-펄스에 의해 시작된 위상공명 동역학 간의 직접적인 이론적 연결 고리를 확립하여 초고속 분광법이 자연광 자극에 대한 관련성을 입증한다.