[논문 리뷰] Determining Molecular Complexity using Assembly Theory and Spectroscopy

Michael Jirásek, Abhishek Sharma외 10명|arXiv (Cornell University)|2023. 02. 24.

Mass Spectrometry Techniques and Applications인용 수 10

한 줄 요약

이 논문은 분광 데이터(NMR, MS/MS, IR)로 분자 복잡도(조립 지수 MA)를 추정하는 실험적 접근법을 제시하며, 조립 이론과의 정합을 통해 혼합물에서도 빠르고 고유한 복잡도 평가를 가능하게 한다.

ABSTRACT

Determining the complexity of molecules has important applications from molecular design to understanding the history of the process that led to the formation of the molecule. Currently, it is not possible to experimentally determine, without full structure elucidation, how complex a molecule is. Assembly Theory has been developed to quantify the complexity of a molecule by finding the shortest path to construct the molecule from building blocks, revealing its molecular assembly index (MA). In this study, we present an approach to rapidly and exhaustively calculate the MA of molecules from the spectroscopic measurements. We demonstrate that molecular complexity (MA) can be experimentally estimated using three independent techniques: nuclear magnetic resonance (NMR), tandem mass spectrometry (MS/MS), and infrared spectroscopy (IR), and these give consistent results with good correlations with the theoretically determined values from assembly theory. By identifying and analysing the number of absorbances in IR spectra, carbon resonances in NMR, or molecular fragments in tandem MS, the molecular assembly of an unknown molecule can be reliably estimated from experimental data. This represents the first experimentally quantifiable approach to defining molecular assembly, a reliable metric for complexity, as an intrinsic property of molecules and can also be performed on complex mixtures. This paves the way to use spectroscopic and spectrometric techniques to unambiguously detect alien life in the solar system, and beyond on exoplanets.

연구 동기 및 목표

• 실험적으로 측정 가능한 분자 복잡도 지표가 전체 구조 해석을 넘어 필요하다는 동기를 제시한다.
• 빌딩 블록으로부터의 가장 짧은 구성 경로를 통해 복잡도를 정량화하는 방법으로서 Assembly Theory를 소개한다(MA).
• 실험 데이터로 MA를 포괄적이고 빠르게 추정하는 분광 방법을 제안한다.
• 실험 MA 추정 값과 이론적으로 계산된 MA 값 간의 일관성을 입증한다.
• 외계 생명체 탐지 및 복잡한 혼합물 분석에서의 응용 가능성을 강조한다.

제안 방법

• Assembly Theory에서 분자 조립 지수(MA)를 분자 가설 없이도 건설에 필요한 최소 단계 수로 정의한다.
• IR 흡수, NMR 탄소 공명, MS/MS 프래그먼트에서 MA를 추정하는 절차를 개발한다.
• 세 가지 독립적인 기술이 이론적 MA 값과 상관관계가 있는 일관된 MA 추정을 제공함을 보여준다.
• 실험적 측정으로 unknown 분자의 분자 조립을 추론하는 분석을 적용한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 스펙트로스코피 데이터만으로 완전한 구조 해석 없이 MA를 실험적으로 추정할 수 있는가?
• RQ2 IR, NMR, MS/MS가 이론적으로 계산된 MA와 상관관계가 있는 일관된 MA 추정을 제공하는가?
• RQ3 스펙트로스코피 측정을 이용하여 알려지지 않은 분자와 복잡한 혼합물의 MA를 신뢰성 있게 결정할 수 있는가?
• RQ4 MA 유래 복잡도가 외천적 또는 외부 화학 기원의 탐지 도구로서의 가능성은 무엇인가?

주요 결과

• NMR, MS/MS, IR를 사용한 MA의 실험적 추정이 이론적 MA 값과 좋은 상관관계를 보인다.
• IR 흡수, NMR의 탄소 공명, 또는 MS/MS의 분자 조각을 식별하고 분석하는 것이 분자 조립의 신뢰할 수 있는 추정치를 제공할 수 있다.
• 세 가지 스펙트로스코피 기술 모두 일관된 MA 추정을 산출하며 MA가 분자의 고유한 특성임을 지지한다.
• 이 접근법은 완전한 구조 해석이 필요하지 않고도 복잡한 혼합물에서 MA 추정을 가능하게 한다.
• 본 연구는 분자 조립을 정의하고 외계 생명 탐지 시나리오에서의 사용에 대해 실험적으로 계량 가능한 최초의 접근법을 제시한다.