[논문 리뷰] Electronic and magnetic excitations in La$_3$Ni$_2$O$_7$

Xiaoyang Chen, Jaewon Choi외 14명|arXiv (Cornell University)|2024. 01. 23.

Physics of Superconductivity and Magnetism인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 고온 초전도성 이중층 니켈산화물 La₃Ni₂O₇의 대기압 조건에서 전자적 및 자성 진동을 조사하기 위해 X선 흡수 분광법과 공 resonance 비탄성 X선 산란을 사용한다. 저에너지 물리에서 Ni 3dₓ²⁻ᵧ², Ni 3d_z² 및 O 2p 오비탈이 지배적임을 규명하였고, 작은电荷이동 에너지를 가짐을 확인하였으며, 약 150 K에서 광학 유사 자성 진동이 준정적 자화 밀도파(SDW) 순서로 연화됨을 발견하여 강한 전자 상호작용과 지배적인 다층 간 초교류 상호작용을 시사한다.

ABSTRACT

The striking discovery of high-temperature superconductivity (HTSC) of 80 K in a bilayer nickelate La$_3$Ni$_2$O$_7$ under a moderately high pressure of about 14 GPa ignited a new wave of studying HTSC in nickelates. The properties of the parental phase at ambient pressure may contain key information on basic interactions therein and bosons that may mediate pairing giving birth to superconductivity. Moreover, the bilayer structure of La$_3$Ni$_2$O$_7$ may suggest a distinct minimal model in comparison to cuprate superconductors. Here using X-ray absorption spectroscopy and resonant inelastic X-ray scattering, we studied La$_3$Ni$_2$O$_7$ at ambient pressure, and found that Ni 3$d_{x^2-y^2}$, Ni 3$d_{z^2}$, and ligand oxygen 2$p$ orbitals dominate the low-energy physics with a small charge-transfer energy. Remarkably, well-defined optical-like magnetic excitations were found to soften into a quasi-static spin-density-wave ordering, evidencing the strong electronic correlations and rich magnetic properties. Based on a Heisenberg spin model, we found that the inter-layer effective magnetic superexchange interaction is much larger than the intra-layer ones, and proposed two viable magnetic structures. Our results set the foundation for further exploration of La$_3$Ni$_2$O$_7$ superconductor.

연구 동기 및 목표

• 대기압 조건에서 고온 초전도성 이중층 니켈산화물 La₃Ni₂O₇의 원료 화합물에서 전자적 및 자성 진동을 이해하기 위해.
• La₃Ni₂O₇의 저에너지 전자 구조에서 오비탈 성질과 전하이동 에너지를 규명하기 위해.
• 이중층 시스템에서 자성 진동의 성격을 조사하고 지배적인 자성 스핀 교환 상호작용을 규명하기 위해.
• 압력 하에서의 고온 초전도성과 관련된 La₃Ni₂O₇의 최소 모델을 수립하기 위한 기초를 마련하기 위해.

제안 방법

• 미리 정의된 비어 있는 전자 상태와 오비탈 점유도를 조사하기 위해 O K-edge 및 Ni L₃-edge에서 X선 흡수 분광법(XAS)을 수행하였다.
• 자기적 진동과 스핀 동역학을 매핑하기 위해 편광에 의존하는 측정을 포함한 공 resonance 비탄성 X선 산란(RIXS)을 실시하였다.
• 입사 에너지 의존성 RIXS 맵을 활용하여 스펙트럼 특징을 추출하고, 분산성 멘론 모드와 SDW 순서를 식별하였다.
• 편광 분석을 통한 RIXS를 적용하여 산란 채널(ππ′, πσ′, σσ′, σπ′)을 분해하고 자성 반응을 분리하였다.
• SDW 피크 강도와 운동량 의존성을 피팅하여 波벡터, 상관 길이 및 온도 변화를 추출하였다.
• 실험 데이터를 바탕으로 Heisenberg 스핀 모델을 구성하여 다층 간 및 내층 간 초교류 상호작용을 분석하였다.

Figure 1: XAS and the incident energy dependent RIXS maps in La 3 Ni 2 O 7 . a, Schematic top view of the NiO 2 plane in La 3 Ni 2 O 7 . The solid black square represents the pseudo-tetragonal unit cell with a lattice constant $a^{T}$ $\sim$ 3.833 Å, while the dashed black square represents the real

실험 결과

연구 질문

• RQ1 대기압 조건에서 La₃Ni₂O₇의 저에너지 전자 구조에서 지배적인 오비탈과 전하이동 에너지는 무엇인가?
• RQ2 La₃Ni₂O₇에서 자성 진동의 성격은 무엇이며, 온도 변화에 따라 어떻게 변화하는가?
• RQ3 이중층 NiO₂ 시스템에서 지배적인 자성 스핀 교환 상호작용은 다층 간이냐 내층 간이냐?
• RQ4 시스템은 자화 밀도파(SDW) 순서를 나타내는가? 만약 그렇다면 그 波벡터와 온도 의존성은 어떠한가?
• RQ5 관측된 전자적 및 자성 성질은 이 니켈산화물에서 고온 초전도성의 최소 모델에 어떻게 기여하는가?

주요 결과

• Ni 3dₓ²⁻ᵧ², Ni 3d_z² 및 O 2p 오비탈이 La₃Ni₂O₇의 저에너지 물리에서 지배적이며, 전하이동 에너지가 2 eV 이하임을 확인하였다.
• 명확한 광학 유사 자성 진동이 약 150 K 이하에서 준정적 자화 밀도파(SDW) 순서로 연화됨을 관측하였다.
• SDW 순서의 波벡터는 (H,H) 방향으로 약 0.25 r.l.u.이며, 반폭은 0.0022 r.l.u.이다.
• 150 K 이상에서 온도가 상승함에 따라 SDW 피크 면적과 상관 길이가 감소하여 장거리 자성 순서의 열적 억제를 시사한다.
• Heisenberg 스핀 모델 분 析를 통해 다층 간 효과적 자성 초교류 상호작용이 내층 상호작용보다 현저히 크다는 것이 확인되었다.
• 지배적인 다층 간 결합에 기반하여 두 가지 타당한 자성 구조가 제안되었으며, 이는 스핀-전하 순서의 강한 경향성과 가능성이 있는 전하 밀도파 불안정성의 징후를 시사한다.

Figure 2: Energy-momentum dependent magnon in La 3 Ni 2 O 7 . a, RIXS intensity maps along high-symmetry directions as indicated in the insets. Data were collected at 20 K using 852.4 eV, $\sigma$ -polarised X-ray at the Ni $L_{3}$ -edge. The red circles depict the peak positions of magnetic excitat