[논문 리뷰] Electronic structure and magnetism in infinite-layer nickelates RNiO$_2$ (R= La-Lu)

Jesse Kapeghian, Antía S. Botana|arXiv (Cornell University)|2020. 07. 29.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 4

한 줄 요약

이 제1원리 연구는 랜타니드 니켈산화물 RNiO₂ (R = La-Lu)에서 평면 내 Ni-O 거리가 전자적 및 자성 성질을 지배하는 주요 제어 매개변수임을 밝혀내며, 모든 화합물이 금속성 반자성 기초 상태를 나타낸다. 구리산화물과는 달리, 이 상태는 에너지 준위에 고정된 평탄한 Ni-dz² 오비탈과 함께 dₓ²⁻y² 성질을 포함하여 다오비탈, 고스핀 Ni-d⁸⁺δ 구조가 랜타니드 시리즈 전반에 걸쳐 구조적 변화에도 불구하고 유지됨을 시사한다.

ABSTRACT

Using first-principles calculations, we analyze the evolution of the electronic structure and magnetic properties of infinite-layer nickelates RNiO$_2$ (R= rare-earth) as R changes across the lanthanide series from La to Lu. By correlating these changes with in-plane and out-of-plane lattice parameter reductions, we conclude that the in-plane Ni-O distance is the relevant control parameter in infinite-layer nickelates. An antiferromagnetic ground state is obtained for all RNiO$_2$ (R=La-Lu). This antiferromagnetic state remains metallic across the lanthanide series and is defined by a multiorbital picture with low-energy relevance of a flat Ni-d$_{z^2}$ band pinned at the Fermi level, in contrast to cuprates. Other non-cuprate-like properties such as the involvement of R-$d$ bands at the Fermi level, a large charge transfer energy, and a suppressed superexchange are robust for all RNiO$_2$ materials.

연구 동기 및 목표

• 랜타니드 시리즈 전반에서 RNiO₂ (R = La-Lu)의 전자 구조와 자성이 어떻게 변화하는지 이해하기 위해.
• 무한층 니켈산화물에서 전자적 및 자성 반응을 지배하는 핵심 구조적 매개변수를 규명하기 위해.
• La/NdNiO₂에서 관찰된 구리산화물 유사성 없는 거동이 전체 R 시리즈에 걸쳐 유지되는지 여부를 확인하기 위해.
• 반자성 기초 상태의 안정성과 RNiO₂ 재료에서 Ni-dz² 밴드의 역할을 평가하기 위해.

제안 방법

• R = La-Lu 전역에서 RNiO₂에 대해 GGA 및 GGA+U 함수를 사용한 제1원리 밀도함수이론(DFT) 계산을 수행함.
• 구조적 매개변수는 PAW 허위전자함수를 사용하여 최적화하였으며, R-4f 전자는 코어 상태로 처리함.
• LaNiO₂에서 평면 내 및 평면 외 라티스 상수를 변화시켜 각각의 영향을 분리 분석함.
• 활성 오비탈과 전자 상호작용을 규명하기 위해 밴드 구조, 밀도 상태(DOS), 자화모멘트를 계산함.
• GGA+U 접근법에서 U의 역할을 체계적으로 탐색하여 고스핀 상태와 평탄한 밴드의 발생 여부를 평가함.
• 라티스 상수 변화와 그에 따른 밴드 분산 및 피에르미 수준 특성에 미치는 영향을 비교 분석함.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 R가 La에서 Lu로 변화함에 따라 RNiO₂의 전자 구조는 어떻게 변화하는가?
• RQ2 평면 내 또는 평면 외 라티스 상수가 RNiO₂에서 전자적 및 자성 성질을 가장 강하게 제어하는가?
• RQ3 La/NdNiO₂와 마찬가지로 랜타니드 시리즈 전반에서 RNiO₂의 반자성 기초 상태가 금속성이고 다오비탈인가?
• RQ4 Ni-dz² 오비탈은 RNiO₂의 자성 및 전자 반응에서 어떤 역할을 하는가? 이는 다양한 R 이온에 걸쳐 안정적인가?
• RQ5 이전에 NdNiO₂에서 보고된 피에르미 수준에 고정된 평탄한 d_z² 밴드 특성은 다른 RNiO₂ 화합물로 일반화될 수 있는가?

주요 결과

• 평면 내 Ni-O 거리가 RNiO₂에서 전자적 및 자성 성질을 지배하는 주요 제어 매개변수이며, 평면 외 라티스 변화는 거의 영향을 미치지 않는다.
• 모든 RNiO₂ 화합물(R = La-Lu)은 구리산화물의 절연 행동과는 반대로 금속성 반자성 기초 상태를 나타낸다.
• 모든 R 이온과 라티스 상수에서 평면 내 Ni-dz² 밴드가 피에르미 수준에 고정되어 있으며, 이는 구리산화물과는 다를 바 있는 강한 오비탈 특성을 나타낸다.
• LaNiO₂에서 평면 내 라티스를 4% 감소시키면 GGA에서 약 ~0.7 μB에서 ~0.6 μB로 자화모멘트가 약간 감소하여 하이브리드화 감소와 일치함.
• GGA+U에서 U를 0에서 5.4 eV로 증가시키면 Ni 자화모멘트가 약 ~0.7 μB에서 ~1.3 μB로 증가하여 저스피너-고스핀 전이를 시사함.
• 평탄한 d_z² 밴드 특성은 모든 R 이온과 라티스 상수에서 안정적으로 유지되며, 도핑이 없는 조건에서 전하, 스핀 또는 격자 질서의 보편적 불안정성을 시사함.