[논문 리뷰] Enhanced Hydrogen Storage in Gold-doped Carbon Nanotubes: A first-principles study

Shima Rezaie, David Smeulders외 1명|arXiv (Cornell University)|2022. 11. 24.

Hydrogen Storage and Materials인용 수 4

한 줄 요약

이 제1원리 연구는 역행성 수소 저장을 위한 고성능 재료로 금 도핑된 탄소 나노튜브(Au-CNTs)를 제안한다. 전하 이동을 통해 결합 에너지를 향상시키고 관통 직경을 최적화함으로써, Au-CNTs는 154–330 g/L 체적 용량과 200 K 이상의 탈착 온도를 달성하여 미국 에너지부(DoE)의 목표를 초월한다.

ABSTRACT

Sorbent materials are a promising alternative to advance hydrogen storage technologies. The general disadvantage is the relatively weak solid-gas interaction and adsorption energy, providing low gravimetric and volumetric capacities and extreme operational conditions. Here we propose Au-doped carbon nanotubes (CNTs) as an efficient alternative for reversible hydrogen capture at high temperatures. This work investigates the properties of several modified CNTs using density functional theory. We analyze the binding and formation energies of the uniformed Au-doped CNTs and assess their adsorption capability. The hydrogen storage mechanisms of the nanostructures are studied in depth using partial density of states and charge transfer analysis showing that the increase of diameter has a positive effect on the outcome. Our findings show that the modified structures are able to capture from six to nine hydrogen molecules per gold atom, achieving volumetric capacities ranging from 154 to 330 g/l, surpassing the DOE target. In addition, the calculated desorption temperatures indicate high performance of Au-doped CNTs, obtaining hydrogen capture-release working conditions above 200 K.

연구 동기 및 목표

• 기존의 흡착제의 한계를 극복하기 위해 고용량이며 가역적인 수소 저장 물질을 개발하기 위해.
• 금 도핑이 탄소 나노튜브의 전자적 성질과 흡착 성질에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• 수소 결합을 향상시키기 위한 최적의 구조적 매개변수(예: 관 직경)를 규명하기 위해.
• Au-도핑된 CNTs의 체적 및 무게 기반 저장 용량과 탈착 온도를 평가하기 위해.
• 200 K 이상에서 수소 흡착 및 탈착이 가능한 실현 가능한 작동 조건을 특정하기 위해.

제안 방법

• Au-도핑된 CNTs의 결합 에너지 및 형성 에너지를 분석하기 위해 밀도기반 이론(DFT) 계산을 수행하였다.
• Au와 H2 분자 간의 전자적 상호작용을 연구하기 위해 부분 밀도 상태(PDOS) 분석을 실시하였다.
• Au-CNT 인터페이스에서의 결합 특성을 이해하기 위해 전하 이동 분석을 수행하였다.
• 다양한 CNT 직경과 균일한 Au 도핑을 가진 구조적 모델을 체계적으로 평가하였다.
• 수소 흡착 용량은 금 원자당 및 단위 부피당로 계산되었다.
• 결합 에너지 경향에 기반하여 열역학적 탈착 온도를 추정하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 금 도핑은 탄소 나노튜브에서 수소 흡착 에너지와 용량에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 CNT 직경은 Au-도핑된 시스템에서 수소의 결합 강도와 저장 용량에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 Au-도핑된 CNTs는 미국 에너지부(DoE)의 2025년 목표를 초월하는 수소 체적 용량을 달성할 수 있는가?
• RQ4 Au-도핑된 CNTs에서 수소는 어느 온도에서 가역적으로 탈착될 수 있는가?
• RQ5 도핑된 CNTs에서 금 원자와 수소 분자 간의 전하 이동 메커니즘은 무엇인가?

주요 결과

• Au-도핑된 CNTs는 금 원자당 6~9개의 수소 분자를 흡착할 수 있으며, 이는 저장 용량을 크게 향상시킨다.
• 수소 체적 저장 용량은 154~330 g/l로, 미국 에너지부(DoE)의 목표를 초월한다.
• CNT 직경이 증가할수록 전자적 상호작용과 전하 이동이 향상되어 수소 흡착 용량이 증가한다.
• 수소의 탈착 온도는 200 K 이상으로 예측되어 중간 온도에서의 가역 작동이 가능함을 시사한다.
• 전하 이동 분석 결과 금 원자가 전자 기증체로 작용하여 전기적 및 궤도 상호작용을 통해 H2 결합을 강화함을 확인하였다.
• 부분 밀도 상태(PDOS) 분석 결과 Au 5d 오비탈과 H 1s 상태 간의 하이브리드화가 나타나, 화학흡착 유사한 결합을 의미한다.