[논문 리뷰] Environmental Screening and Ligand-Field Effects to Magnetism in CrI$_3$ Monolayer

David Soriano, А. Н. Руденко외 2명|arXiv (Cornell University)|2021. 03. 08.

2D Materials and Applications참고 문헌 63인용 수 35

한 줄 요약

이 연구는 CrI3 이중층에서 자성은 페로자성 및 반자성 Cr-Cr 결합 채널 간의 상호작용에 의해 구동되는 다오비탈 수퍼교환 메커니즘에서 기인하며, 리간드(I)의 p 오비탈이 결정적인 역할을 한다고 밝혀냈다. 특히 헥사곤형 질화붕소(hBN) 캡슐화에 의한 환경 스크리닝은 쿠론 상호작용을 비단일조화롭게 조절하여, 교환 상호작용에 대한 유전율 효과를 통해 망론 분산과 투리 온도를 조절한다.

ABSTRACT

We present a detailed study on the microscopic origin of magnetism in suspended and dielectrically embedded CrI$_3$ monolayer. To this end, we down-fold two distinct minimal generalized Hubbard models with different orbital basis sets from \emph{ab initio} calculations using the constrained random phase approximation. Within mean-field approximation, we show that these models are capable of describing the formation of localized magnetic moments in CrI$_3$ and of reproducing electronic properties of full \emph{ab initio} calculations. We utilize the magnetic force theorem to study microscopic magnetic exchange channels between the different orbital manifolds. We find a multi-orbital super-exchange mechanism as the origin of magnetism in CrI$_3$ resulting from a detailed interplay between effective ferro- and anti-ferromagnetic Cr-Cr $d$ coupling channels, which is decisively affected by the ligand (I) $p$ orbitals. We show how environmental screening such as resulting from encapsulation with hexagonal boron nitride (hBN) of the CrI$_3$ monolayer affects the Coulomb interaction in the film and how this successively controls its magnetic properties. Driven by a non-monotonic interplay between nearest and next-nearest neighbour exchange interactions we find the magnon dispersion and the Curie temperature to be non-trivially affected by the environmental dielectric screening.

연구 동기 및 목표

• 다양한 환경 조건에서 CrI3 이중층의 자성의 미세 구조적 기원을 이해하기 위해.
• 캡슐화(예: hBN)에 의한 유전율 스크리닝이 쿠론 상호작용과 자성 교환 상호작용에 어떻게 영향을 주는지 조사하기 위해.
• 리간드(I)의 p 오비탈이 다오비탈 수퍼교환을 통해 자성 교환을 어떻게 매개하는지 규명하기 위해.
• 환경 스크리닝이 2D CrI3에서 투리 온도와 망론 분산에 미치는 영향을 정량화하기 위해.

제안 방법

• ab initio DFT와 제약된 RPA를 사용하여 정확한 쿠론 텐서를 유도하기 위해 최소 일반화 허버드 모델을 구성함.
• Cr d 오비탈만 포함하는(d-only) 모델과 I p 오비탈까지 포함하는(d+p) 모델로 두 가지 모델을 내림내림(다운폴딩)하여 리간드 필드 효과를 반영함.
• 평균장 하트리-폭 히르트 이론 내에서 모델을 해결하여 스핀 분리된 준입자 밴드 구조를 도출함.
• 자기력 정리(magnetic force theorem)를 적용하여 궤도적으로 분리된 교환 상호작용을 계산함.
• 환경 스크리닝 효과를 포함하기 위해 워니에르 함수 연속 전기역학(WFCE) 접근법을 사용함.
• 다양한 유전율 스크리닝 조건에서 근접 및 제2근접 이웃 상호작용에 대한 교환 상호작용의 비단조적 의존성을 분석함.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 리간드의 p 오비탈은 CrI3 이중층에서 자성 교환 경로에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 다오비탈 수퍼교환은 CrI3에서 페로자성을 안정화하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 hBN 캡슐화에 의한 유전율 스크리닝은 효과적인 쿠론 상호작용과 자성 교환 상호작용을 어떻게 변화시키는가?
• RQ4 환경 스크리닝은 CrI3에서 투리 온도와 망론 분산에 얼마나 강하게 조절 가능한가?
• RQ5 캡슐화를 통한 쿠론 엔지니어링을 통해 2D 반데발스 자성체의 자성 특성을 제어할 수 있는가?

주요 결과

• CrI3 이중층의 자성은 경쟁적인 페로자성 및 반자성 Cr-Cr 결합 채널에 의해 구동되는 다오비탈 수퍼교환 메커니즘에서 기인한다.
• 리간드(I)의 p 오비탈은 특히 t2g-t2g 및 t2g-eg 혼성화 경로를 통해 자성 교환 상호작용의 매개 및 조절에 필수적이다.
• 유전율 캡슐화에 의한 환경 스크리닝은 효과적인 쿠론 상호작용을 비단조롭게 수정하여 교환 상호작용에 비정상적인 변화를 유도한다.
• CrI3의 투리 온도와 망론 분산은 유전율 스크리닝에 의해 강하게 비단조롭게 조절 가능하며, 중간 정도의 스크리닝 강도에서 최적의 조절이 이루어진다.
• I p 오비탈을 포함하는 d+p 모델은 특히 스크리닝 조건에서 d-only 모델보다 자성 교환을 더 정확하게 기술한다.
• 이 연구는 캡슐화를 통한 쿠론 엔지니어링이 2D CrI3에서 자성 기저 상태와 망론 진동 상태를 제어하는 실현 가능한 길임을 입증한다.