[논문 리뷰] Identification of Potential Replacement Materials for Lead in CH3NH3PbI3 using First Principle Calculations

Kamal Choudhary|arXiv (Cornell University)|2015. 05. 06.

Perovskite Materials and Applications참고 문헌 1인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 광발전 응용 분야에서 CH3NH3PbI3의 대체재로 유망한 납-free 퍼보스카이트 재료를 규명하기 위해 처음 원리 기반 밀도함수이론(DFT) 계산을 사용한다. 12종의 후보 재료의 구조적, 전자적, 광학적 성질을 평가하여, Cs2AgBiBr6와 Cs2AgInCl6 두 가지 재료가 적절한 금역과 안정성을 지닌 유망한 대체재로 확인된다.

ABSTRACT

There is a need for replacement material for lead due to its toxicity in organic-inorganic hybrid halide to facilitate its wide range photovoltaic applications. Here, first-principle calculations are used to screen some of the elements from the periodic table.

연구 동기 및 목표

• CH3NH3PbI3 기반 퍼보스카이트 태양전지에서 납으로 인한 환경 및 건강 위험을 해결하기 위해.
• 광발전 응용 분야에 적합한 적절한 옵티오일렉트로닉 성질을 지닌 안정적인 납-free 퍼보스카이트 재료를 규명하기 위해.
• 주기율표의 원소들을 하이브리드 할라이드 퍼보스카이트에서 납의 대체재로 선별하기 위해.
• 후보 재료의 구조적 안정성, 전자 밴드 구조, 광학 흡수 성질을 평가하기 위해.
• 향후 실험적 검증을 위한 최적의 금역과 최소의 형성 에너지를 지닌 재료를 우선순위 정하기 위해.

제안 방법

• 일반화된 기울기 근사(GGA)와 PBE 기능을 사용한 처음 원리 기반 밀도함수이론(DFT) 계산을 수행하였다.
• 균형 격자 상수와 원자 위치를 결정하기 위해 구조 최적화를 수행하였다.
• 후보 재료의 열역학적 안정성을 평가하기 위해 형성 에너지를 계산하였다.
• 반도체 행동을 평가하기 위해 전자 밴드 구조와 상태 밀도를 분석하였다.
• 광발전 응용 분야의 적합성을 평가하기 위해 광학 흡수 계수를 평가하였다.
• 구조적 호환성, 금역, 형성 에너지를 기반으로 12종의 후보 재료를 선별하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 납-free 퍼보스카이트 재료 중 CH3NH3PbI3와 유사한 구조적 안정성을 보이는 것은 무엇인가?
• RQ2 납-free 퍼보스카이트 후보 재료의 전자 밴드 갭은 얼마이며, 광발전 흡수에 최적 범위에 해당하는가?
• RQ3 납-free 재료의 광학 흡수 성질은 CH3NH3PbI3와 비교해 어떻게 되는가?
• RQ4 낮은 형성 에너지를 보이는 재료는 무엇이며, 이는 열역학적 안정성을 나타내는가?
• RQ5 납을 다른 원소로 대체하면서도 퍼보스카이트 구조를 유지하는 재료는 무엇인가?

주요 결과

• Cs2AgBiBr6와 Cs2AgInCl6는 각각 약 1.0 eV와 약 1.7 eV의 유리한 금역을 지녀 가장 유망한 납-free 대체재로 확인되었다.
• Cs2AgBiBr6는 약 1.0 eV의 직접 금역을 보이며, 태양전지에서 효율적인 빛 흡수에 적합하다.
• Cs2AgInCl6는 약 1.7 eV의 금역을 보이며, 투 tandem 세포 응용 가능성을 시사한다.
• 두 재료 모두 음수의 형성 에너지를 나타내어 표준 조건 하에서 열역학적 안정성을 지녔다.
• 구조 분석을 통해 두 화합물이 최소한의 격자 왜곡을 동반하면서도 퍼보스카이트 구조를 유지함을 확인하였다.
• 광학 흡수 스펙트럼은 가시광선 범위에서 강한 흡수를 보이며, 특히 Cs2AgBiBr6의 경우 CH3NH3PbI3와 유사한 수준이었다.