[논문 리뷰] Magnetic transitions in Sr-doped YBaCuFeO$_5$: A DFT and QMC study

Dibyendu Dey, Snehasish Nandy외 3명|arXiv (Cornell University)|2017. 03. 21.

Physics of Superconductivity and Magnetism인용 수 1

한 줄 요약

이 연구는 DFT(LSDA+U) 및 양자 몽테카를로(QMC) 방법을 사용하여 YBaCuFeO₅에서 스트리온(Sr) 도핑이 자성 전이에 미치는 영향을 조사한다. Fe-Cu 반강자성 결합이 도핑과 경쟁하는 반면, Fe-Fe/Cu-Cu 반강자성 결합은 일관되게 감소한다; 특히 중요한 점은, 도핑에 따라 강자성 NNN 상호작용이 증가하여, x=0.5까지 비자기상에서 정합된 상으로의 전이 온도가 상승하며, 이는 실험 관측과 일치한다.

ABSTRACT

Mutiferroic materials where electric polarization is induced by spiral magnetic phase are immensely important for technological applications. Recently, the transition temperature of the spiral phase in YBaCuFeO$_{5}$ is found to rise to the room temperature range through A-site doping. Motivated by this remarkable observation, we investigate the magnetic phase transitions in YBa$_{1-x}$Sr$_{x}$CuFeO$_{5}$ in the entire doping range $0\le x \le 1$ using first-principles density functional theory calculations (DFT) followed by a Quantum Monte Carlo (QMC) calculation. We estimate the in-plane and out of plane nearest (NN) and next nearest neighbour (NNN) magnetic exchange interactions between Fe-Cu, Fe-Fe and Cu-Cu spins, as a function of doping, for the experimentally observed commensurate magnetic structure from DFT calculations within LSDA+U approximation. We observe a strong dependence of the exchange interactions on Sr doping. While the intra-bipyramidal, Fe-Cu ferromagnetic (FM) coupling show competing trends with doping for Sr and Ba separated bilayers, the inter-bipyramidal, Fe-Fe or Cu-Cu antiferromagnetic (AFM) couplings decrease monotonically with doping. The FM NNN interaction, which is crucial for the formation of spiral magnetic state, is also found to increase with doping, though the magnitude is small. The calculated exchange interactions are then used in our QMC calculation to study the temparature-dependence of the magnetic suceptibility and specific heat. We observe that the paramagnetic to commensurate phase transition temperature increases with doping till x=0.5 and decreases beyond. Our observations are consistent with the experimental findings on these systems.

연구 동기 및 목표

• 전체 도핑 범위(0 ≤ x ≤ 1)에서 도핑된 YBaCuFeO₅의 자성 상 전이를 이해하는 것.
• Sr 도핑이 Fe-Cu, Fe-Fe, Cu-Cu 자성 스핀 상호작용에 어떻게 영향을 미치는지 규명하는 것.
• 상호작용 변화를 실험적으로 관측된 나선형 자성 전이 온도 상승과 연결하는 것.
• DFT로 예측된 상호작용 파라미터를 QMC 시뮬레이션을 통해 온도 의존 자화율 및 비열에 기반해 검증하는 것.

제안 방법

• YBa₁₋ₓSrₓCuFeO₅에서 전 electrone 구조 및 자성 스핀 상호작용을 계산하기 위해 LSDA+U를 사용한 첫 원리 DFT 계산.
• DFT로 최적화된 정합된 자성 구조에서 Fe-Cu, Fe-Fe, Cu-Cu 스핀 간의 근접 이웃( neighboring, NN) 및 이웃의 이웃(Next-Nearest-Neighbor, NNN) 상호작용 상수를 추출.
• DFT에서 유도된 상호작용 파라미터를 바탕으로 QMC를 사용해 온도 의존 자화율 및 비열을 시뮬레이션.
• 전체 x 범위에서 상호작용의 도핑 의존성 및 상 전이 온도의 분석.
• QMC로 예측한 전이 온도를 실험 데이터와 비교하여 이론적 예측의 타당성을 검증.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Sr 도핑이 YBaCuFeO₅에서 Fe-Cu, Fe-Fe, Cu-Cu 자성 스핀 상호작용의 강도와 부호에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 이웃의 이웃 강자성 상호작용이 나선형 자성 상을 안정화시키는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 Sr 도핑에 따라 비자기상에서 정합된 자성 상으로의 전이 온도는 어떻게 변화하는가?
• RQ4 DFT로 예측한 상호작용 파라미터가 실험적으로 관측된 자성 전이 경향을 어느 정도 정확하게 재현하는가?

주요 결과

• Ba 또는 Sr로 분리된 이중층에서, Fe-Cu 강자성 상호작용은 도핑에 따라 경쟁적인 경향을 보인다.
• Fe-Fe 및 Cu-Cu 반강자성 상호작용은 Sr 도핑 농도가 증가함에 따라 일관되게 감소한다.
• 나선형 자성 순서에 핵심적인 이웃의 이웃 강자성 상호작용은 도핑에 따라 증가하지만, 그 크기는 작다.
• 비자기상에서 정합된 상으로의 전이 온도는 도핑에 따라 x = 0.5까지 상승하고 나서 감소하며, 실험 관측과 일치한다.
• DFT에서 유도된 상호작용 파라미터를 기반으로 한 QMC 시뮬레이션은 실험적으로 관측된 전이 온도 경향을 성공적으로 재현한다.