[논문 리뷰] Mott Insulating Ground State and its Proximity to Spin-Orbit Insulators in Na$_{2}$IrO$_{3}$

Hosub Jin, Heung‐Sik Kim외 3명|ArXiv.org|2009. 07. 04.

Physics of Superconductivity and Magnetism인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 DFT+U+SOC 계산을 통해 Na2IrO3가 강한 스핀-오비트 결합으로 인해 에너지 준위 근처의 eg′ 이중도를 분리시켜 Mott 절연체 상태를 가지며, 반자성 순서를 보임을 입증한다. 이 시스템은 스핀-오비트 절연체 상에 매우 가까이 위치해 있어, 강한 면내 자성 이방성과 근처 및 이웃한 이웃 원자 간의 교환 상호작용이 유사한 크기를 갖는다는 점에서 자성 난재가 발생한다 (J′/J = 0.47).

ABSTRACT

We present an anti-ferromagnetically ordered ground state of Na$_{2}$IrO$_{3}$ based on density-functional-theory calculations including both spin-orbit coupling and on-site Coulomb interaction $U$. We show that the splitting of $e_{g}'$ doublet states by the strong spin-orbit coupling is mainly responsible for the intriguing nature of its insulating gap and magnetic ground state. Due to its proximity to the spin-orbit insulator phase, the magnetic ordering as obtained with finite $U$ is found to exhibit a strong in-plane anisotropy. The phase diagram of Na$_{2}$IrO$_{3}$ suggests a possible interplay between spin-orbit insulator and Mott anti-ferromagnetic insulator phases.

연구 동기 및 목표

• 전자 구조 계산에 스핀-오비트 결합(SOC)과 온사이트 쿠론 반발력(U)을 모두 포함함으로써 Na2IrO3의 전자적 및 자성 기저 상태를 규명하는 것.
• 스핀-오비트 결합이 eg′ 이중도 상태를 어떻게 분리시키며, 이로 인해 절연 틈새와 자성 순서에 어떤 영향을 미치는지 명확히 하는 것.
• λSO–U 매개변수 공간에서의 단계도를 통해 Na2IrO3에서 Mott 절연체와 스핀-오비트 절연체 상의 상호작용을 조사하는 것.
• Ir 원자 간의 교환 상호작용 J(근접 이웃)와 J′(이웃한 이웃)를 추정하여 자성 난재 정도를 평가하는 것.
• 스핀-오비트 절연체 상에 근접함으로써 발생하는 강한 면내 이방성의 기원을 설명하는 것.

제안 방법

• OpenMX 코드를 사용하여 선형 조합의 의사원자 궤도함수 방법과 비동축 형식을 적용한 DFT 계산을 수행함.
• LDA+U+SOC 접근법을 사용하며, 상호작용에 대한 온사이트 쿠론 반발력(U)과 스핀-오비트 결합(λSO)을 처리하기 위해 상대론적 j-의존성 의사전자함수 방법을 적용함.
• 브릴루앙 영역 통합을 위해 (14×14×14) k-점 그리드를 사용하고, 0.5×10−3 Hatree/Å 힘 기준으로 전체 구조 최적화를 수행함.
• Na2RuO3의 헥사고날 구조를 기반으로 Na2IrO3의 최소 단위세포를 구성하였으며, IrO6 옥타에드론이 꿀벌집 격자 형태로 배열됨.
• 교환 상호작용을 퍼티르베이티브 형식으로 계산함: Jij = (1/2π)∫^EF dε [Ĝ↑ij Vj Ĝ↓ji Vi], 여기서 Ĝ는 그린 함수이고 V는 온사이트 교환 잠재력임.
• λSO–U 매개변수 공간을 탐색하여 비등방성 금속, Mott 절연체, 스핀-오비트 절연체 상 사이의 단계 경계를 맵핑함.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 전자 구조 계산에 스핀-오비트 결합과 온사이트 쿠론 반발력을 모두 포함할 경우, Na2IrO3의 진정한 기저 상태는 무엇인가?
• RQ2 스핀-오비트 결합이 eg′ 이중도 상태를 분리시키는 것이 Na2IrO3의 절연 틈새와 자성 순서에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 Na2IrO3에서 관측된 자성 이방성의 본질은 무엇이며, 스핀-오비트 절연체 상에 근접함과 어떤 관련이 있는가?
• RQ4 근접 이웃과 이웃한 이웃 간의 교환 상호작용이 Na2IrO3의 자성 난재에 얼마나 기여하는가?
• RQ5 λSO–U 매개변수 공간에서의 단계도는 Na2IrO3에서 Mott 반자성 절연체와 스핀-오비트 절연체 상을 어떻게 구분할 수 있는가?

주요 결과

• U = 2.0–3.0 eV 및 λSO/λ0 = 1 조건에서 LDA+U+SOC 계산을 통해 Na2IrO3의 기저 상태는 반자성 Mott 절연체임이 확인됨.
• 절연 틈새는 주로 에너지 준위 근처의 eg′ 이중도 상태를 강한 스핀-오비트 결합이 분리시켜 생기는 스핀-오비트 얽힘 j_eff = 1/2 상태에 의해 주로 기인함.
• 스핀-오비트 절연체 상에 근접함으로 인해 면내 자성 이방성이 강하게 나타나며, c축 방향으로 자화 모멘트가 억제됨.
• 이웃한 이웃 원자 간의 교환 상호작용과 근접 이웃 원자 간의 상호작용 비율은 J′/J = 0.47로, 경쟁적 상호작용으로 인한 상당한 자성 난재가 있음을 시사함.
• λSO–U 공간에서의 단계도는 Mott AFM 절연체와 SO 절연체 상 사이의 경계를 밝혀내며, 실제 기저 상태는 Mott 절연체 영역 내에 있음.
• SO 절연체 상에서는 시간역전 대칭성이 유지되며, Kramers degeneracy 덕분이지만, Mott 상은 국소 자화 모멘트로 인해 대칭성이 깨짐.