[논문 리뷰] Nonequilibrium-DMFT based RIXS investigation of the two-orbital Hubbard model

Philipp Werner, Steven Johnston외 1명|arXiv (Cornell University)|2020. 12. 18.

Physics of Superconductivity and Magnetism참고 문헌 26인용 수 11

한 줄 요약

이 논문은 두 오비탈 Mott 절연체에서 공명 비탄성 X선 산란(RIXS) 스펙트럼을 계산하기 위해 비평형 동역학 평균장 이론(DMFT) 기반의 접근법을 제시한다. 광자 자극 이후 시간에 따라 변화하는 RIXS 스펙트럼을 시뮬레이션하며, RIXS 신호가 허버드 밴드의 비평형 인구에 매우 민감하게 반응하여, 시간 지연된 탐지 펄스를 통해 듀블론, 트리플론, 전하 운반자의 실시간 동역학을 드러낸다.

ABSTRACT

Resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) detects various types of high- and low-energy elementary excitations in correlated solids, and this tool will play an increasingly important role in investigations of time-dependent phenomena in photo-excited systems. While theoretical frameworks for the computation of equilibrium RIXS spectra are well established, the development of appropriate methods for nonequilibrium simulations are an active research field. Here, we apply a recently developed nonequilibrium dynamical mean field theory (DMFT) based approach to compute the RIXS response of photo-excited two-orbital Mott insulators. The results demonstrate the feasibility of multi-orbital nonequilibrium RIXS calculations and the sensitivity of the quasi-elastic fluorescence-like features and d-d excitation peaks on the nonequilibrium population of the Hubbard bands.

연구 동기 및 목표

• 다중 오비탈 상관 시스템에서 비평형 RIXS를 계산할 수 있는 실용적인 프레임워크를 개발하기 위해.
• 광자 자극이 허버드 밴드와 중간 상태의 인구 분포를 변화시킴으로써 RIXS 스펙트럼이 어떻게 변화하는지 조사하기 위해.
• RIXS 신호가 듀블론과 트리플론을 포함한 비평형 준입자 인구에 얼마나 민감한지 보여주기 위해.
• 시간 지연된 RIXS 탐지 펄스를 사용하여 국소 진동자의 초고속 진화를 추적하기 위해.
• 비평형 결과와 평형 결과를 비교하여 비평형 근사(예: 비교교차 근사, NCA)의 영향을 평가하기 위해.

제안 방법

• 비평형 DMFT 프레임워크를 사용하며, 코어 오비탈과 d 오비탈에 결합된 고전적 레이저 장을 통해 시간 의존 RIXS 탐지 펄스를 직접 시뮬레이션한다.
• RIXS 신호는 시간에 의존하는 상관 함수 Dα,σ,σ′(t, t′) = −i⟨TC Pασ(t)P†ασ′(t′)⟩ 로 계산되며, 여기서 Pασ = c†σ dασ 이다.
• 임플리시티 솔버는 비평형 DMFT 자기에너지와 광자 방출률을 계산하기 위해 비교교차 근사(NCA)를 사용한다.
• 코어홀 수명은 상자 모양의 상태 밀도를 가진 페르미온 해체로 모델링되며, 크라머스-헤이젠베르크 형식에서 유한한 Γ와 등가이다.
• 직접적인 사시 상관 함수 계산을 피하기 위해 탐지 펄스를 명시적으로 시뮬레이션하고, 방출된 광자의 자기에너지 측정을 통해 접근한다.
• 시스템은 국소적 두 오비탈 허버드 상호작용을 포함한 무한 차원의 베티 격자로 모델링되며, 허드의 결합과 코어레벨 결합을 포함한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 광자 자극이 두 오비탈 Mott 절연체에서 RIXS 스펙트럼에 미치는 영향은 무엇이며, 특히 새로운 또는 수정된 스펙트럼 특징 측면에서 어떻게 나타나는가?
• RQ2 준탄성 특징과 d-d 진동자 피크는 허버드 밴드의 비평형 인구에 얼마나 민감한가?
• RQ3 시간해상도 RIXS 신호는 펌프 펄스 이후 듀블론과 트리플론과 같은 국소 진동자의 실시간 진화를 드러낼 수 있는가?
• RQ4 RIXS 스펙트럼의 증폭 및 감쇠 특징은 트리플론과 퀼라드루플론과 같은 중간 상태와 어떻게 관련되는가?
• RQ5 비평형 RIXS 스펙트럼의 정확도에 영향을 미치는 근사(예: NCA 및 코어해체 모델링)의 영향은 무엇인가?

주요 결과

• 이 방법은 이전의 DMFT 기반 연구와 일치하는 d-d 진동자 및 광학 유사 특징을 포함한 평형 RIXS 스펙트럼을 성공적으로 계산하였다.
• 광자 자극 이후, 특히 ωin − |Ecore| ≈ 2 및 6에서 광자 도핑된 전하 운반자와 관련된 새로운 피크가 RIXS 스펙트럼에 나타났다.
• ωin,out ≈ −2 및 9에서 준탄성 신호가 펌프-프로브 지연 시간이 증가함에 따라 증가하여, t ≈ 4.5까지 구멍과 트리플론의 지속적인 인구가 나타났다.
• 고스핀(U − 3J) 및 저스핀(U − 2J) 듀블론의 인구가 시간이 지남에 따라 증가하며, 이는 ωin,out ≈ 8 및 6에서 RIXS 강도의 증가와 관련이 있었다.
• 펌프-프로브 지연 시간이 증가함에 따라 ωin ≈ 2 근처 RIXS 특징이 억제되었으며, 이는 저스핀 동일 오비탈 듀블론이 낮은 에너지 상태로 붕괴됨과 일치했다.
• ωout − |Ecore| ≈ 8에서의 증폭 특징은 히opping과 붕괴를 수반하는 트리플론 보조 과정에서 기인하며, ωout ≈ 9에서는 유의미한 증폭이 관측되지 않아, 퀼라드루플론 매개 전이가 거의 없음을 나타냈다.