[논문 리뷰] On the validity of the Hertzian model: the case of soft colloids

Lorenzo Rovigatti, Nicoletta Gnan외 2명|arXiv (Cornell University)|2018. 08. 14.

Material Dynamics and Properties인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 미세거품에서 단일 입자 탄성 모듈러스와 효과적 입자 간 상호작용을 직접 연결함으로써 소프트 콜로이드에 대한 허츠 모델을 검증한다. 일반화된 시뮬레이션 방법론을 사용하여, 명목상의 밀도가 1에 가까운 영역까지도 허츠 근사가 유지됨을 보여주며, 소용리수비가 부피 전이점 근처에서 비단조화적인 최소값을 보이며, 소형 변형 조건 하에서의 타당성을 확인한다.

ABSTRACT

Soft responsive colloids are ideal model systems to investigate fundamental problems in statistical mechanics. An important open problem is whether it is possible to establish a direct connection between the elastic properties at the single particle level and the resulting interaction potential in bulk suspensions, particularly in the high-concentration regime. Here we examine this question by focusing on thermoresponsive, colloidal-sized polymer networks, namely microgels, the archetype of soft colloids. Microgels are often assumed to interact through a simple Hertzian potential, a classic model in linear elasticity. By developing an appropriate methodology, that can be generalized to any kind of soft particle, we are able for the first time to calculate all the elastic moduli of microgels across their volume phase transition (VPT). With increasing temperature, we find a monotonous increase of the bulk, Young and shear moduli, whereas the Poisson's ratio exhibits a non-monotonic behaviour characterized by a minimum close to the VPT in agreement with experimental results and theoretical predictions. We also calculate the particle-particle effective interactions and compare it with the Hertzian potential using the estimated moduli. We find that the Hertzian model works well in the regime of small deformations. Carrying out additional bulk simulations we are also able to pinpoint the region of validity of the Hertzian approximation, which is found to hold up to nominal packing fractions close to unity. Our study thus validates a classical model in fundamental physics and paves the way for a systematic assessment of single-particle elastic properties and for a microscopic understanding of their relation with softness and effective interactions.

연구 동기 및 목표

• 소프트 콜로이드에서 단일 입자 탄성 성질과 거시적 척도의 효과적 상호작용 사이의 직접적 연관성을 확립하기 위해.
• 소프트 물질 분산계의 고농도 영역에서 허츠 포텐셜 모델의 타당성을 평가하기 위해.
• 열역학적 반응성 미세거품의 부피 전이점 동안 탄성 모듈러스—체적 모odulus, 양의 모듈러스, 전단 모듈러스, 푸아송 비—의 변화를 정량화하기 위해.
• 허츠 모델의 적용 범위를 변형 및 밀도 비율 측면에서 규명하기 위해.

제안 방법

• 미세거품의 부피 전이점 전반에서 모든 탄성 모듈러스를 계산하기 위한 일반화된 시뮬레이션 방법론을 개발하였다.
• 열적 불안정성에 의한 입자 척도 기계적 반응에서 체적 모듈러스, 양의 모듈러스, 전단 모듈러스 및 푸아송 비를 계산하였다.
• 계산된 모듈러스를 사용하여 허츠 프레임워크 내에서 효과적 입자 간 상호작용 포텐셜을 구성하였다.
• 허츠 근사의 유효 범위를 다양한 밀도 비율에서 탐색하기 위해 추가적인 거시적 시뮬레이션을 수행하였다.
• 허츠 포텐셜을 시뮬레이션된 효과적 상호작용과 비교하여 일치 정도를 평가하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 허츠 모델은 고밀도 분산 상태에서 소프트 콜로이드 입자 간 효과적 상호작용을 얼마나 정확하게 기술하는가?
• RQ2 미세거품의 부피 전이점 동안 탄성 모듈러스는 어떻게 변화하며, 푸아송 비는 이러한 거동에 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 허츠 근사가 붕괴되는 변형 또는 밀도 비율의 최대치는 얼마인가?
• RQ4 소프트 물질 시스템에서 단일 입자 탄성 성질을 거시적 효과적 상호작용과 신뢰성 있게 연결할 수 있는가?
• RQ5 온도에 의한 미세거품의 수축이 그 기계적 반응과 입자 간 힘에 어떻게 영향을 미치는가?

주요 결과

• 미세거품의 체적 모듈러스, 양의 모듈러스 및 전단 모듈러스는 부피 전이점 전반에서 온도 상승에 따라 단조적으로 증가한다.
• 푸아송 비는 부피 전이점 근처에서 명백한 최소값을 보이며 비단조화적인 행동을 보이며, 실험 및 이론적 예측과 일치한다.
• 소형 변형 조건 하에서 허츠 포텐셜은 효과적 상호작용을 정확하게 기술하며, 이는 소프트 콜로이드계에서의 사용 타당성을 뒷받침한다.
• 허츠 근사는 명목상의 밀도 비율이 1에 가까워지는 영역까지도 유효하므로, 고밀도 분산계에서 넓은 적용 범위를 가짐을 시사한다.
• 본 연구는 소프트 물질에서 단일 입자 탄성과 효과적 입자 간 상호작용 사이에 직접적이고 정량적인 연관성을 확립하였다.